【催化】中大陈国胜/沈勇/欧阳钢锋联合暨大江瑞芬Sci. Adv.：超分子光-酶偶联催化体系用于水污染物的绿色、可持续降解- 大数跨境

首页

【催化】中大陈国胜/沈勇/欧阳钢锋联合暨大江瑞芬Sci. Adv.：超分子光-酶偶联催化体系用于水污染物的绿色、可持续降解

X-MOL资讯

2024-09-28

导读：中山大学陈国胜副教授、沈勇副教授和欧阳钢锋教授团队和暨南大学江瑞芬副教授提出一种新型超分子光-酶偶联催化体系，将污染物的催化降解效率提高了2个数量级。

第一作者：江瑞芬，罗赣

通讯作者：陈国胜，沈勇，欧阳钢锋

通讯单位：暨南大学环境与气候学院（广州），中山大学化学学院（广州）

近年来，随着工业化进程不断加速，水污染问题日益凸显，不仅破坏水体生态系统，也威胁着人类健康安全，因此，亟需发展绿色的污染物净化技术。在自然界中，植物光合作用借助光-酶偶联催化有效驱动太阳能至化学能的转化，模仿植物光合作用被认为是一种污染物绿色、可持续催化降解的新途径。然而，已报道的光-酶偶联纳米催化剂普遍存在下述瓶颈：1）大多数纳米材料具有无孔或有限孔的结构，抑制了反应的传质；2）光催化剂与酶分子之间的电子转移效率低，导致不理想的偶联催化效率；3）光催化过程容易产生高活性自由基，对酶分子结构造成破坏，降低了催化剂的耐用性。

有鉴于此，中山大学陈国胜副教授、沈勇副教授和欧阳钢锋教授团队和暨南大学江瑞芬副教授提出一种新型超分子光-酶偶联催化体系，将污染物的催化降解效率提高了2个数量级。在这种策略中，漆酶通过仿生封装嵌入至多孔的光活性氢键有机框架（PHOF），得到的杂化催化剂（Lac@PHOF）具有长程有序的扩散孔道（约2 nm宽），有效提高反应的传质效率（图1）。谱学测试及分子动力学模拟揭示漆酶客体与PHOF主体间形成多重氢键和π…H相互作用，促进光生电子在光催化和生物催化单元之间的迁移效率。同时，这种直接电子转移的偶联催化过程不产生自由基物种，提高了催化剂的耐用性。

图1. 构建的超分子光-酶偶联催化系统的结构

在可见光、不添加牺牲剂的条件下，设计的超分子光-酶偶联催化剂对酚类污染物的催化降解速率比天然漆酶提升2个数量级，也优于先前报道的纳米催化剂（图2）。Lac@PHOF具有出色的结构和功能稳定性，在污染物加标水体中重复工作10次后仍能保持几乎100%的催化降解速率。研究人员通过凝胶化策略将Lac@PHOF加工成易于分离、回收的催化微球，成功应用于河水、湖水及污水处理厂废水中酚类污染物的高效、可持续净化。鉴于漆酶来源广泛、成本低廉的特点，该超分子光-酶偶联催化体系有望为复杂水体环境的污染控制提供新技术。