【能源】基于金属有机框架的宽温域、高安全锂硫电池自支撑复合隔膜结构设计- 大数跨境

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2024-10-23

导读：南昌大学费林峰教授团队联合西安交通大学化学学院徐明副教授、宁夏大学张洲洋博士等设计了一种基于多功能金属有机框架（MOF）的隔膜结构，旨在大幅提升锂硫电池循环寿命和安全性。

锂硫电池（Li-S battery）因其高达2600 Wh/kg的理论能量密度，被认为是最具发展潜力的下一代电化学储能系统。然而，锂硫电池在规模化应用中仍然面临着诸多问题与挑战，其中最为关键的是多硫化物的“穿梭效应”以及缓慢的电化学动力学过程。为应对这些难题，近日，南昌大学费林峰教授团队联合西安交通大学化学学院徐明副教授、宁夏大学张洲洋博士等设计了一种基于多功能金属有机框架（MOF）的隔膜结构，旨在大幅提升锂硫电池循环寿命和安全性。

硫是自然界中最常见的一种元素之一，主要以硫化物和硫酸盐的形式出现，且在热泉和火山区有纯硫的分布。与传统金属元素相比，硫具有地理分布广、成本低廉的优势。自上世纪60年代首次被发现可用于电化学储能后，硫迅速引起了学术界的广泛关注。过去二十年中，锂硫电池的研究取得了显著进展，但其实际应用仍面临诸多挑战。其中，多硫化物在有机电解质中溶解引发的“穿梭效应”及其导致的电极失效是影响其性能衰退的关键科学问题。近年来，通过在隔膜结构中引入功能纳米粒子，实现合理的结构设计以实现对多硫化物穿梭的有效抑制，被认为是解决上述关键科学问题的最有效方法之一。然而，在实际研究中，隔膜结构的设计多倾向于使用金属氧化物、陶瓷、金属氮化物及金属硫化物等，这些材料往往存在离子和电子导电性较差、体积密度高、成本高等缺点。此外，多数复合隔膜设计采用超薄结构（厚度<10 μm），但由于无法有效抑制多硫化物穿梭，锂硫电池的性能提升受到了限制。

鉴于上述问题与挑战，南昌大学费林峰教授团队与西安交大化学学院徐明副教授、宁夏大学张洲洋博士等合作，选择采用多组分金属有机框架（MOF）与石墨烯复合，运用简便的“自下而上”复合策略，构建了一种多功能三维自支撑隔膜结构。研究结果表明，多组分MOF中的活性金属位点能够有效屏蔽可溶性多硫化物，抑制其动态迁移并调节离子通量，进而平衡界面浓差极化，促进氧化还原转化过程，从而加快多硫化物的转化反应动力学。电化学结果显示，在0.1 C倍率下，基于这一复合隔膜结构的锂硫电池实现了1634 mAh/g的极高可逆容量，并展现出卓越的循环稳定性。在2000次循环中，单次循环的容量损失率仅为0.034%。此外，该复合隔膜显著提升了锂硫电池的低温性能和抗自放电能力，其独特的阻燃特性也有效改善了电池的热稳定性。

图1. NCM-MOF@G材料作为锂硫电池隔膜的示意图。图片来源：Angew. Chem. Int. Ed.

值得一提的是，所设计的复合隔膜不仅适用于锂硫电池，还能够与其他类型的锂离子电池实现集成，展现出较好的普适性。研究结果表明，该隔膜在采用富镍正极的高能量密度锂离子电池中表现出突出优势，能够在0.1 C倍率下实现259.7 mAh/g的高比容量，并在800次循环中保持仅0.056%的单次容量损失，循环稳定性出色。这项研究工作证实了多金属MOF作为支柱材料用于构建稳定多功能隔膜结构在锂离子电池中的巨大潜力，为未来发展高比能、长寿命和高安全锂离子电池提供了新思路与新方法。

这一成果近期发表在Angewandte Chemie International Edition 上，论文的第一作者是南昌大学博士研究生杨鹏。

原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面）：

A Versatile Metal-Organic-Framework Pillared Interlayer Design for High-Capacity and Long-Life Lithium-Sulfur Batteries

Peng Yang, Jun Qiang, Jiaqi Chen, Zhouyang Zhang, Ming Xu, Linfeng Fei

Angew. Chem. Int. Ed., 2024, DOI: 10.1002/anie.202414770

研究团队简介

本文共同通讯作者，南昌大学教授、博士生导师费林峰。于中国科学技术大学化学系取得本科学位，后于香港理工大学应用物理学系相继取得硕士、博士学位。博士毕业后，在香港理工大学继续从事博士后研究。2018年加入南昌大学材料学院。主要从事先进功能材料的构效关系及其原位电子显微学研究。迄今，在包括Nature Materials、Nature Communications、Advanced Materials、Nano Letters、ACS Nano等杂志共发表SCI论文100余篇。

本文共同通讯作者，西安交通大学化学学院副教授徐明，陕西省秦创原高层次创新创业人才项目获得者。2018年获得中南大学冶金与环境学院与香港理工大学应用物理系联合培养博士学位。2018年至2021年任香港理工大学应用物理系博士后研究员。主要研究方向为基于多重氧化还原态的高能锂/钠离子电池电极材料研发与工程化应用研究，具体涉及高容量富锂锰基正极、富镍正极、高电压尖晶石型正极等电极材料的结构设计、表界面热力学过程调控以及固态电池的界面离子传导等研究，着重解决锂离子电池能量密度、安全性能和可回收利用问题。截至目前，以第一作者/通讯作者在Advanced Materials，Nano Letters，Advanced Science，Nano Energy，Advanced Functional Materials，Energy Storage Materials等国际一流学术期刊上发表了20余篇SCI学术论文。

本文共同通讯作者，宁夏大学张洲洋博士。于2022年获南昌大学材料科学与工程专业博士学位，随后在香港城市大学、香港大学从事博士后研究，2023年底加入宁夏大学材料与新能源学院。研究方向聚焦于外场作用下材料结构转变动力学的原位透射电子显微学解析，以第一作者身份在Acta Materialia、Nano Letters、Small、Small Methods、Materials Horizons 等国际知名学术期刊发表多篇SCI论文。

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