【催化】光催化活性胶体化学助剂- 大数跨境

X-MOL资讯

2024-09-23

导读：化学助剂为合成的具有头尾结构的化学分子，头部可以与化学梯度中的物质反应使化学助剂能够削弱和取代原有化学梯度，尾部为可调长度的寡聚乙二醇通过修饰扩散速率来调控化学梯度。

化学梯度，即化学物质的不均匀分布，对于维系生物系统与功能有着关键的作用。相较于自然系统，在人工系统利用化学梯度的案例较为少见，但对于制造响应性智能材料十分重要。近年来，快速发展的活性胶体体系是一类可以利用化学梯度提供自驱动和相互作用力的系统，对于微型机器人和软物质物理有着重要意义，在药物递送，环境清理，小尺度焊接等应用领域有着巨大潜力。控制活性胶体行为对于实现这些应用有着关键意义，而控制化学梯度是实现运动控制的重要策略之一。

目前，对于外场如电磁场驱动的活性粒子，场强，施加方向和频率等参数可以用来控制其行为。而控制化学活性胶体的策略集中在粒子设计，通过形状修饰或者表面功能化来达到对外界刺激的响应从而实现运动行为控制。但活性粒子被制备后，化学梯度难以被复杂调控，严重限制了化学活性粒子的作用力及运动行为控制。

图1.应用于光催化活性胶体体系的化学助剂示意图。图片来源: JACS

香港大学化学系团队开发了一种应用于光催化活性胶体体系的化学助剂，可以用于调控活性粒子的作用力及运动行为。化学助剂为合成的具有头尾结构的化学分子，头部可以与化学梯度中的物质反应使化学助剂能够削弱和取代原有化学梯度，尾部为可调长度的寡聚乙二醇通过修饰扩散速率来调控化学梯度。

图2.光催化活性胶体体系及化学助剂设计概念图。图片来源: JACS

研究者选取了常见的染料敏化TiO₂体系作为代表，该体系通过氧化还原反应（对苯酚和对苯醌）产生氢离子和氢氧根离子来构建化学梯度，依靠离子扩散泳产生活性。通过化学助剂的使用，活性粒子的相互作用力和集群行为能够被有效调控。这是由于化学助剂消耗氢离子产生慢速扩散阳离子来替换离子扩散对，改变了原有的化学梯度并建立了一个相反的扩散电场。同时，应用非对称微米马达粒子，化学助剂能够反转微米马达运动方向，并通过放大扩散速率差异来提高运动速率，可达到100微米每秒的高速率。通过提高运动速率，微米马达能够在更高盐浓度的条件下正常运动，具备更好的盐耐受度。

图3.利用化学助剂改变光催化活性胶体作用力及集群行为。图片来源: JACS

此外，化学助剂给予了体系一种动态竞争机制，基于化学助剂浓度和光强的改变，允许活性胶体在两种离子对主导活性下切换。研究者表征了此种动态竞争机制，并应用于胶体组装，物质递送和更复杂的运动模式切换等情况。

图4.化学助剂在光催化活性胶体体系的动态竞争机制。图片来源: JACS

化学助剂设计为约束活性胶体体系的化学梯度进而达到其作用力和行为控制提供了一个很好的思路。研究者希望在未来能够将化学助剂的设计模块化，并针对不同活性胶体的运动机制开发不同种类的化学助剂，包括不同性质的头部和功能化响应的尾部。该策略有望解决活性胶体体系理论和应用上面临的一些问题，助力于活性胶体和智能响应微型马达的发展。

这一成果近期发表在Journal of the American Chemical Society上，研究团队为香港大学王宇锋课题组，文章的第一作者是香港大学博士研究生段文迪。同时，国科院温州研究院巫浩教授，深圳大学高等研究院高永祥教授以及香港大学谢俊铭教授提供合作帮助。

原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面）：

Chemical Auxiliary for Photocatalytic Active Colloids

Wendi Duan, Yijiang Mu, Xiaoyong Mo, Zhisheng Wang, Tianran Zhang, Yannis Yan Lum Ho, Dengping Lyu, Dongwei Zhang, Runkai Zhao, Edmund Chun Ming Tse, Yongxiang Gao, Hao Wu, Yufeng Wang*

J. Am. Chem. Soc., 2024, DOI:10.1021/jacs.4c10100

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