剑桥大学JACS封面：用最小[5,6]富勒烯单元设计稳定的二维光催化剂- 大数跨境

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2025-02-01

导读：剑桥大学的彭博团队通过第一性原理计算，揭示了最小[5,6]富勒烯分子在构建高性能二维材料中的独特优势，并预测了其卓越的稳定性和催化性能。

注：文末有研究团队简介及本文科研思路分析

富勒烯分子拥有独特的笼状结构和丰富的物理化学性质，一直是理论和实验研究的重要对象。如何从分子设计上进一步拓展富勒烯材料的结构和性质，是当前的研究热点之一。近日，剑桥大学的彭博团队通过第一性原理计算，揭示了最小[5,6]富勒烯分子在构建高性能二维材料中的独特优势，并预测了其卓越的稳定性和催化性能。相关研究作为封面文章，发表在《美国化学会志》(Journal of the American Chemical Society)。

近年来，以富勒烯为基础的二维材料被成功制备（Nature, 2022, 606, 507，点击阅读详细），为探索新型功能材料提供了独特的思路（J. Am. Chem. Soc., 2022, 144, 19921–19931, 点击阅读详细），但其分子结构复杂，稳定性难以预测（Nano Lett., 2023, 23, 652）。本研究使用第一性原理计算，揭示了二维C₂₄材料的稳定性、电子结构、光学性质及光催化性能，为实验制备新型光催化剂提供了全新的视角。

该研究通过杂化泛函方法计算，预测了最小[5,6]富勒烯分子构建的两种二维结构（图1），探索了两种结构的稳定性、电子结构与光学性质，并揭示了其在光催化中的独特表现。

图1. (a) 四方相和 (b) 六方相单层C₂₄网络的晶体结构

研究表明，二维C₂₄材料具有以下特点：（1）高稳定性；最小[5,6]富勒烯单元的独特结构显著增强了二维材料的稳定性。（2）合适的电子结构；二维C₂₄具有与TiO₂相当的带隙，带边位置完全覆盖了水氧化还原的电势区间。（3）高效电荷分离能力；二维C₂₄可以进一步形成异质结，提升电荷分离效率。（4）优异的光催化性能；在广泛的pH值范围内，二维C₂₄的表面活性位点达到二维C₆₀的三倍以上。

图2. 不同计算方法得到二维C₂₄的带边位置和水的氧化还原区间

图3. (a-d) 光催化分解水在不同结构的不同反应路径，(e,f) 在两种结构的吸附位点，(g,h) 两种反应机理，(i) 位点自由能在不同曲率表面变化趋势，(j) 不同pH值下二维C₂₄和二维C₆₀的表面活性位点密度

本研究的结果表明，基于最小[5,6]富勒烯的二维材料在光催化水分解、清洁能源转化及高性能光电器件等领域具有重要应用价值。

原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面）：

Smallest [5,6]Fullerene as Building Blocks for 2D Networks with Superior Stability and Enhanced Photocatalytic Performance

Jiaqi Wu, Bo Peng*

J. Am. Chem. Soc., 2025, 147, 1749–1757, DOI: 10.1021/jacs.4c13167

研究团队简介

剑桥大学彭博团队致力于通过理论计算方法设计新型功能材料。近年来，团队成员面向全球，开展广泛合作，以第一/通讯/唯一作者发表多篇PRL、JACS、Nat. Commun,、Sci. Adv.、Nano Lett.，覆盖拓扑材料、光催化及量子材料设计等领域。本研究得益于团队在理论计算上的技术积累，为进一步的实验研究奠定了基础。

课题组注重多学科交叉合作，团队成员涵盖物理、化学、材料科学和工程学等领域，为研究提供了多元化的视角和深度。同时，团队致力于科研成果的转化，探索新型材料在能源、环境和信息技术领域的实际应用。

课题组积极推动科学教育和公众参与，同时致力于促进学术独立和平等，鼓励研究多样化，为下一代科学家的成长提供支持。

如果您对课题组的研究感兴趣，或有合作意向，欢迎通过电子邮件（bp432@cam.ac.uk）联系！

彭博

https://www.x-mol.com/university/faculty/350958

科研思路分析

Q：这项研究最初是什么目的？或者说想法是怎么产生的？

A：富勒烯作为一种具有独特结构的分子，具有广阔的潜力。我们的目标是通过第一性原理计算，设计有效的二维光催化剂，为后续实验提供明确的理论指导。

Q：研究过程中遇到哪些挑战？

A：本研究的核心挑战在于计算精度，我们采用未屏蔽杂化泛函方法。此外，如何从理论上优化二维材料的稳定性与光催化性能，也是本研究的重要难点之一。

Q：该研究成果可能有哪些重要的应用？

A：预测的二维材料在光催化水分解、光电器件和能源转化领域具有广阔的应用前景。这一理论研究可为新能源技术开发和高性能光催化剂设计提供重要参考。