活性氧物种（Reactive Oxygen Species，ROS）作为短寿命高活性氧衍生物，在高级氧化过程和催化等领域发挥关键作用。传统ROS生成方法依赖于物理、化学和生物技术，常需昂贵金属催化剂或酶、复杂预处理、苛刻条件，存在能耗高、环保性差等问题。
近年来，微液滴化学因其无催化剂和绿色的化学转化特性，成为传统方法的有力替代。水微液滴的独特性质可显著加速反应进程。由于微液滴气-液界面强电场作用，其内部能够自发地生成羟基自由基（•OH），两个•OH进一步重组形成过氧化氢（H2O2）。该特性已被成功应用于有机合成、污染物治理及大气化学研究，但外源性ROS生成机制仍待深入解析。
中国科学院青岛生物能源与过程研究所孙晓岩研究员与斯坦福大学Richard N. Zare教授合作，通过在线质谱联用捕获剂、同位素标记等技术，揭示了带电微液滴活化周围氧气生成多类型ROS（O3−、H2O·O3−、·OH、CO3−和HCO4−）的新机制。该发现不仅完善了微液滴体系中ROS生成途径，更为氧气活化策略提供了新思路。该成果近期发表于Journal of the American Chemical Society 上，孙晓岩研究员和Richard N. Zare教授为通讯作者。
图1. 微液滴裂解氧气在线质谱表征
首先，研究人员通过在线质谱检测微液滴水，发现了多种ROS，包括：O2−、O3−、H2O·O2−、H2O·O3−、CO3−和HCO4−。进一步发现，液滴周围气体组分能够显著影响ROS组成与含量。通过碘化物氧化、捕获剂捕获等手段证实了微液滴能够裂解周围的氧气，裂解后的氧气与水、氧气或者二氧化碳进一步反应生成多种ROS。
图2. 同位素标记结合在线质谱表征ROS转化过程
同位素标记实验表明，氧气裂解后在微液滴气-液界面处与水、氧气、二氧化碳反应，进一步转化形成（O3−、·OH、CO3−和HCO4−）。除了气-液界面处强电场的作用，COMSOL模拟及光子探测实验证实：液滴碎裂过程中产生的液滴间强电场，能够造成“微闪电”现象，该电场强度足以断裂氧气分子O–O键，并诱导其与水、氧气或二氧化碳反应生成一系列ROS。
总结
综上，该工作通过在线质谱联用捕获剂、同位素标记等技术，揭示了微液滴体系ROS生成新途径，为氧气活化提供了新思路。
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Charged Water Microdroplets Enable Dissociation of Surrounding Dioxygen
Jian Zhou, Qing Wang, Gongkui Cheng, Wei Shen, Richard N. Zare*, Xiaoyan Sun*
J. Am. Chem. Soc. 2025, DOI: 10.1021/jacs.4c12740
研究团队介绍
孙晓岩，博士，研究员，博士生导师，国家级青年人才计划入选者，山东省“泰山学者”青年专家。2015年于中国科学院金属研究所获得博士学位（导师：苏党生 研究员），2015年至2020年，先后在德国柏林工业大学化学系（合作导师：Helmut Schwarz教授）和马普化学能源转化研究所（合作导师：Robert Schlögl教授）从事博士后研究。2021年加入中国科学院青岛生物能源与过程研究所任“团簇化学与能源催化”团队负责人。团队主要聚焦基于质谱技术和理论模拟的团簇催化研究，在Angew. Chem. Int. Ed.、J. Am. Chem. Soc.、Nat. Commun.、ACS Catal.等国际学术期刊上发表论文50余篇，团队主页：http://cluster.qibebt.ac.cn/。
招聘信息
中国科学院青岛能源所“团簇化学与能源催化”团队长期招聘固定职工与博士后：
根据课题组发展需求，课题组拟招聘固定职工与博士后若干，研究方向为团簇合成、能源催化、或者理论模拟方向：具有团簇化学、合成化学、配位化学、有机化学、催化化学、或者理论化学等研究背景，在相关研究领域发表过论文者优先。详细招聘信息见：http://cluster.qibebt.ac.cn/zszp.htm。
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