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【材料】有机配体“排兵布阵”,刷新磁振子耦合强度纪录

【材料】有机配体“排兵布阵”,刷新磁振子耦合强度纪录 X-MOL资讯
2025-06-14
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导读:新加坡国立大学团队和天津大学的联合团队发现,通过调控二维铜卤杂化钙钛矿中有机配体的构型,可实现高达0.6 GHz 的磁振子-磁振子(magnon-magnon)耦合强度


随着自旋电子学和低功耗信息器件的快速发展,如何精确调控材料中的自旋波行为,成为构建下一代磁子逻辑和神经形态系统的核心课题。近日,来自新加坡国立大学团队和天津大学的联合团队发现,通过调控二维铜卤杂化钙钛矿中有机配体的构型,可实现高达0.6 GHz 的磁振子-磁振子(magnon-magnon)耦合强度,刷新了该类材料体系中磁振子-磁振子耦合强度的纪录。

图1. 二维DJ相钙钛矿中配体构象依赖的面内面外几何结构调控示意图,表明配体的轴向长度和极性共同增强磁性钙钛矿层间距;配体的平面性可有效减弱J-T畸变。


磁振子(magnon)是磁性材料中自旋集体激发的量子化表现,其耦合行为可实现无电流传输、无焦耳热耗散的信息处理方式,被视为自旋电子学中的“光子”或“声子”。然而,在低维钙钛矿材料中,要实现可控、强耦合的magnon行为,仍面临材料设计的巨大挑战。研究团队聚焦于A型Dion–Jacobson相Cu(II)-Cl杂化钙钛矿,系统引入四类不同构型的二胺有机配体,分别具备平面/非平面、极性/非极性等特征,构建出结构各异的层状晶体结构(图1)。结合单晶X射线衍射和振动样品磁强计分析,发现配体的平面性可调控层内Jahn–Teller畸变程度,而其轴向长度和极性则影响层间磁耦合路径(图2)。例如,基于平面且轴向长度短的PDA(1,4-phenylenediamine)配体的样品,具备最小的层间距与最小J–T畸变,从而展现出最强的层内铁磁(FM)和层间反铁磁(AFM)相互作用耦合。

图2. 配体构象依赖的晶体几何结构-磁性性质测试,说明轴向长度减小增强层间反铁磁交换强度,J-T畸变减弱可增强层内铁磁交换强度。


研究者利用低温铁磁共振(FMR)谱图提取出材料中两个反平行自旋子晶格之间的耦合频率,并计算得到PDACC样品中达到0.6 GHz的耦合强度(图3),相较于此前杂化钙钛矿中约0.2 GHz的耦合强度提升显著。结合Landau–Lifshitz–Gilbert理论模拟、第一性原理(DFT)计算,研究人员发现在该体系中,耦合强度主要受到:层间AFM交换强度,easy-plane磁各向异性的共同影响,且均由配体构型精细调控。进一步地,研究人员提出该耦合强度可进一步地被如下公式确定:

公式中J为层间AFM交换积分,KaK分别为面内易轴各向异性和次易轴各项异性常数。


图3. FMR色散分布图的实验测试图及理论预测示意图,反铁磁态下的色散曲线劈裂是由于两套反铁磁亚晶格之间的强磁振子-磁振子耦合导致的磁振子模式的劈裂(声子模式和光子模式)。


该项研究首次明确提出“配体拓扑设计调控磁振子动态行为”的结构-功能关系,并且为确定耦合强度提供了理论判定依据,这为构建可编程磁子芯片、低功耗神经形态网络、全磁信息传输平台提供了新路径。


这一成果近期发表在Journal of the American Chemical Society 上,新加坡国立大学的何伟欣博士为论文的第一作者,博士生蒋路文为论文的共同第一作者。新加坡国立大学罗健平教授和Mahendiran Ramanathan副教授、天津大学胡文平教授和丁帅帅副教授为该论文的共同通讯作者。


原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面):

Enhancing Magnon–Magnon Coupling Strength to 0.6 GHz in Dion–Jacobson Cu(II)-Hybrid Perovskites by Tuning the Topology of Ligands

Weixin He#, Luwen Jiang#, Yali Yang, Walter P. D. Wong, Yunzhe Ke, Shiyue Sun, Shuaishuai Ding*, Wenping Hu*, Ramanathan Mahendiran*, Kian Ping Loh*

J. Am. Chem. Soc2025, DOI: 10.1021/jacs.5c03517 


罗健平教授简介


罗健平(LOH Kian Ping)教授是新加坡科学院院士、亚太材料科学院院士、新加坡国立大学化学系教授、新加坡最高科学奖-总统科学奖获得者暨石墨烯研究中心领衔人。1994年获得新加坡国立大学学士学位,1996年获得牛津大学化学系博士学位,1997年受聘于日本国立材料科学研究所从事独立研究,1998年受聘为新加坡国立大学化学系助理教授,2012年晋升为正教授。曾任新加坡国立大学化学系系主任、新加坡国立大学教务长讲座教授。LOH Kian Ping教授作为负责人承担了新加坡国家研究基金支持的CPF, NRF等重大科研项目,并已在Nature, Science正刊及其系列子刊以通讯作者发表论文40余篇,在J. Am. Chem. Soc., Adv. Mater.等其他顶级杂志发表论文多达400余篇,引用超过94000次,H-index 139 (谷歌学术),连续多次入选材料、物理、化学三大领域的全球高被引学者。团队主要研究领域为单原子催化剂、共轭有机框架、石墨烯等二维材料、有机-无机杂化钙钛矿和表面科学。


胡文平教授简介


胡文平,博士生导师,天津大学党委常委,常务副校长,智能传感功能材料全国重点实验室执行副主任。胡文平教授主要从事有机高分子光电功能材料的研究,在新型有机高分子光电功能材料的设计合成、凝聚态结构与性能的关系,光电器件的应用等方面开展了系统研究。胡文平教授长期致力于有机半导体物理化学的研究,是我国有机半导体晶体工程及场效应晶体管器件物理的主要学术带头人之一。他瞄准“有机集成电路”这一重大科技前沿,聚焦源头创新,构筑了“有机半导体晶体→高迁移率材料→高性能物理器件”的特色研究体系。发表SCI论文700余篇(IF > 10.0的320余篇),包括Nature,Science及其子刊(23篇),Adv. Mater. (116篇),J. Am. Chem. Soc. + Angew. Chem. Int. (85篇),被SCI引用 > 46,000次(H因子=105)。编有中文专著《有机场效应晶体管》,《分子材料与薄膜器件》,《低维分子材料与器件》,英文专著《Organic Optoelectronics》。


https://www.x-mol.com/university/faculty/26829


丁帅帅副教授简介

丁帅帅,天津大学分子聚集态科学研究院副教授,博士生导师,剑桥大学访问学者,研究方向为分子自旋电子学。2014年获得北京邮电大学应用物理学学士学位,2019年获得中国科学院化学研究所物理化学博士学位,同年以讲师身份受聘于天津大学,2022年晋升为副教授。迄今,以(共同)第一/通讯作者身份在Nat. Mater. (1), Adv. Mater. (2), J. Am. Chem. Soc. (1), Angew. Chem. Int. Ed. (2), ACS Nano (2) 等国际高水平期刊上发表SCI论文16篇;主持国家自然科学基金青年项目和面上项目,作为项目骨干参与科技部重点研发计划;在德国物理学会春季会议、ChinaNANO、全国分子材料与器件学术研讨会、全国磁学和磁性材料会议等国内外学术会议上多次作邀请报告;获全国颠覆性技术创新大赛总决赛优秀奖、天津大学科技领军人才“攀登计划”等奖励。


何伟欣博士简介

何伟欣博士于2013年至2020年间先后在福州大学获得应用物理学学士学位与集成电路工程硕士学位。2020年8月,加入新加坡国立大学LOH Kian Ping教授课题组攻读博士学位,2024年12月获物理学博士学位,并在LOH Kian Ping教授的指导下继续于新加坡国立大学从事博士后研究工作。其研究聚焦于Dion-Jacobson型多铁性钙钛矿材料中的光、电、磁耦合物理机制及其应用,包括:外场调控下的光与物质相互作用、面向光通信、量子通信、光神经网络的功能实现、新型磁振子传输材料与器件设计等。迄今已以(共同)第一作者身份在J. Am. Chem. Soc. (3篇) , Adv. Mater.等国际高水平期刊发表研究论文6篇。



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