英文原题：Controllable and Reversible Soft Shorts within Solid-State Lithium-Ion Conductors for Potential Memristor Applications
通讯作者：张东石、段华南（上海交通大学）
作者：张千一，陈琦文，刘瑞杰，刘河洲，李铸国
锂电池中的软短路现象长期被视为安全隐患。不同于传统硬短路，软短路通常在电压无明显异常时引发容量衰减。其不可预测性与不可逆性源于内部锂丝生长的时空随机性。若能有效调控锂丝的电化学行为实现定向沉积与剥离，则有望将这一“缺陷”转化为有益特性，用于开发神经形态计算与非易失性存储的锂基忆阻器件。
近日，上海交通大学材料学院刘河洲团队段华南教授小组联合李铸国教授团队提出新策略：利用飞秒激光微纳加工技术在固态电解质Li6.5La3Zr1.5Ta0.5O12（LLZTO）表面构建锥形孔阵列，结合界面电场调制与辅助压力调控构建了可控且可逆的软短路，并以此制造锂基忆阻器件，成功将锂电池中的“隐形杀手”转变为忆阻器中的“智能开关”（图1）。
图1. 三维锂/电解质界面的锂金属定向沉积行为及其在锂基忆阻器中的潜在应用
研究发现，组装压力是调控短路行为的关键因素（图2）。在200 psi压强下，LLZTO维持纯离子导电状态；当压强升至600 psi时，锥形孔的应力集中驱动微裂纹沿晶界扩展，促使锂金属沿裂纹蠕变形成电子通道，实现离子-电子混合传输（软短路态）；而1000 psi则导致电解质破裂引发硬短路。进一步的材料学表征证实了压力驱动金属蠕变的物理机制。该机制突破了传统电位驱动软短路的随机性限制，实现了可控且可逆的软短路。
图2. 不同辅助压力下组装的Li/3D-LLZTO/Li对称电池的（a-c）室温奈奎斯特图、（d-f）CV曲线和（g-h）CCD测试曲线。
基于可控软短路特性，研究团队成功设计并演示了两种锂基忆阻器原型（图3）。得益于微结构尖端对电流和电场的聚焦效应，锂丝在锥形孔尖端发生定向沉积和剥离，使器件能在高阻态（HRS/“off”）和低阻态（LRS/“on”）之间稳定、可控地切换超过200个循环，展现出优异的循环稳定性。相比之下，基于传统电位驱动软短路所构建的忆阻器件则表现出不可控和快速失效的特性。
图3. 锂基忆阻器的原理示意图与长循环性能展示。
总结/展望
该工作颠覆了软短路作为“缺陷”的传统认知，基于界面微结构设计和压力调控，在固态锂离子导体中实现了可控、可逆的软短路，成为构建高性能锂基忆阻器的基础。所展示的锂基忆阻器原型具有优异的开关可控性和循环稳定性，为固态离子导体在新型电子器件中的应用提供了新思路。
相关论文发表在ACS Materials Letters 期刊上，上海交通大学材料学院博士研究生张千一为文章第一作者，张东石副教授和段华南教授为文章通讯作者。该研究得到国家自然科学基金（51972211）的资助与支持。
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Controllable and Reversible Soft Shorts within Solid-State Lithium-Ion Conductors for Potential Memristor Applications
Qianyi Zhang, Dongshi Zhang*, Qiwen Chen, Ruijie Liu, Hezhou Liu, Zhuguo Li, Huanan Duan*
ACS Materials Lett. 2025, 7, XXX, 2437–2444
https://doi.org/10.1021/acsmaterialslett.5c00762
Published May 29, 2025
© 2025 American Chemical Society
（本稿件来自ACS Publications）