石油化工与精细化工产业体系中，芳香烃类化合物的高效分离是保障产业链安全与可持续发展的核心环节。该类分子因原子级尺寸差异以及高度相似的化学性质，导致分离面临巨大能量消耗问题——典型芳烃分离过程的能耗占比可达石化企业总能耗的 40% 以上。膜分离技术作为一种低能耗替代方案，虽被业界视为突破传统分离技术桎梏的关键路径，却长期受制于“Robeson上限”的瓶颈问题：即膜材料的渗透性与选择性，难以同时实现高效传质与精准筛分。这一科学难题不仅制约了膜分离技术在石化领域的规模化应用，更成为行业绿色低碳转型的核心壁垒。
为解决这一关键科学问题，中山大学薛铭教授研究团队联合重庆大学刘玲梅教授团队，创新性地通过数学模型指导的精准设计与可控制备，成功开发出具有独特“宽窄巷子”微结构的新型多变量金属有机框架（MTV-MOF）中空纤维膜，以实现高通量化工膜分离过程调控。相关工作发表在Angew. Chem. Int. Ed.。
图1. 组合多元配体构建MTV-MOF中空纤维膜
研究团队将数学模型应用于膜材料原子尺度设计，通过精确调控不同功能化配体在膜层间的空间分布，以及在微结构骨架中的相对比例，成功构筑了具有局部限制性传输通道的周期性交替结构。其中，狭窄的局部限制性通道提供精确的分子尺寸筛分功能，确保高选择性，而相邻的宽阔通道则显著降低了小分子的传输阻力，大幅提升膜渗透通量。这种协同效应通过密度泛函理论计算与分子动力学模拟进行了系统阐释和验证。
图2. MTV-MOF中空纤维膜通道精确控制的示意图以及数学模型指导合成
图3. MTV-MOF中空纤维膜的形貌和吸附性能研究
实验结果表明，多变量配体策略使得膜的有效筛分孔径在亚纳米尺度上实现精准调控，该类MTV-MOF中空纤维膜在分离甲苯与间二甲苯时表现出优异性能：分离因子高达234.3，同时甲苯渗透通量达到创纪录的19,511.1 Barrer，成功突破了膜材料的分离性能极限。
进一步，研究团队展示了该类MTV-MOF中空纤维膜的实际应用潜力。构建了多级膜分离过程，利用不同孔径的MTV-MOF膜串联，成功实现了对复杂混合物（甲苯、二甲苯、三甲苯）的高效一步分离，凸显了分离膜材料在复杂化工分离体系中的潜在应用价值。
图4. 局部限制性孔道的探究及膜分离性能研究
图5. 多级联分离示意图及分离性能
小结
该研究创制的具有交替宽窄通道结构的分离膜，为解决膜分离领域长期存在的渗透-选择性权衡难题提供了科学方案。所发展的多变量配体调控策略与交替通道设计理念，为高性能分离膜开发开辟了新途径，其数学建模指导材料设计的方法论对功能材料的理性创制具有普适意义。
相关结果近日发表在Angew. Chem. Int. Ed.上，文章的通讯作者是中山大学薛铭教授、李意副教授与重庆大学刘玲梅教授，第一作者是中山大学化学工程与技术学院博士研究生陈镇。研究工作得到了国家自然科学基金、广东省科学技术厅、珠海市科技计划项目以及中山大学基础科研专项基金等项目的资助。
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Multivariate MOF Hollow Fiber Membranes with Precision-Tuned Subnanometer Channels toward Aromatic Hydrocarbon Separation
Zhen Chen, Bin Li, Ying Liu, Zi-Meng Xu, Xiao-Feng Zhong, Pan-Pan Zhang, Ling-Mei Liu, Yi Li, Ming Xue, Xiao-Ming Chen
Angew. Chem. Int. Ed., 2025, DOI: 10.1002/anie.202508510
通讯作者简介
薛铭，中山大学化学工程与技术学院教授，博士生导师。主要从事化工分离和新能源电池领域研究。已主持国家级、省部级和产学研项目20项。参与国家自然科学基金重大项目、中法/中沙国际合作项目等。发表SCI收录论文127篇，引用12000余次。入选“全球前2%顶尖科学家”榜单。参编中英文专著3部，授权发明专利20项。获得省级自然科学一等奖2项（2020年、2017年），省级科技进步一等奖1项（2012年）。
https://www.x-mol.com/university/faculty/315223
