功能材料的性质通常受到多个结构层次因素的影响。通过多种共价与非共价相互作用，对不同层级结构进行精准的调控，是提升材料性能的有效途径。如，通过调控氟化分子的表面能并构筑微纳结构，可有效增强其超疏水性；结合分子带隙降低与表面微腔结构调控，可以构建出接近全光子吸收的超黑体材料。发光材料作为功能材料的重要类别，在生物成像、分析检测及光电器件领域具有极高的应用价值。其中，有机近红外二区（NIR-II, 1000-1700 nm）染料凭借其深层组织穿透、高时空分辨率及低背景干扰等优势，正成为疾病诊疗与器官移植监测的理想工具。然而，NIR-II染料的发展依旧面临挑战：尽管部分染料已实现高吸光度（ε）与长波长发射，但其荧光量子产率（QY）普遍偏低。提升NIR-II材料QY的结构设计策略仍然匮乏。
针对上述挑战，香港中文大学（深圳）唐本忠院士团队赵征教授近期提出了一种多层次结构限域策略。该策略一方面有效抑制了分子内芳香环的旋转自由度（图1、图2），显著降低非辐射跃迁；另一方面促使分子在聚集体中形成独特的榫卯互锁结构（图3）。这种多重受限有效提升了晶体的绝对QY（4.3% → 9.7%）。此外，丰富的分子间非共价相互作用驱动分子B-ToMeT在水溶液中自组装形成结晶性纳米聚集体（NCs），其相对QY达到28.2%。基于此高性能NCs探针，研究团队成功实现了活体肠道血管的实时、高分辨成像，并将其应用于急性肠缺血的早期诊断与精准手术导航。该工作不仅显著提升了NIR-II染料的发光效率，更充分展示了结构限域策略在构建高性能NIR-II生物成像探针及其术中导航方面的巨大潜力。
图1.（a,b）分子设计和多层次分子结构受限作用示意图；（c）急性肠缺血精准手术导航应用。
图2. 借助变温核磁及弛豫时间阐明了芳香环运动频率快慢和分子发光强度之间的关系，为“分子运动受限→发光增强”理论提供了有力的证据。
图3. 利用分子内/间相互作用，同时在分子层次（转动受阻）和聚集态层次（榫-卯结构）构筑结构限域作用，抑制非辐射跃迁过程。
这一工作近期发表在Journal of the American Chemical Society 上。文章第一作者为香港中文大学（深圳）博士后马夫龙和济宁市第一人民医院张荣远博士，通讯作者为香港中文大学（深圳）赵征教授。该研究得到国家自然科学基金委、聚集体功能材料重点实验室、深圳市科技计划和深圳市基础研究计划的支持。
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High-Luminescence Efficiency NIR-II Nanocrystals via Hierarchical Confinements for Imaging-Guided Surgery of Acute Intestinal Ischemia
Fulong Ma, Rongyuan Zhang, Bingzhe Wang, Zongwen Liang, Siwei Zhang, Jinhui Jiang, Haozhe Tan, Guichuan Xing, Ryan T. K. Kwok, Jacky W. Y. Lam, Zheng Zhao*, Ben Zhong Tang
J. Am. Chem. Soc. 2025, DOI: 10.1021/jacs.5c05981
导师介绍
唐本忠
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