金属超氢化合物（MHx）因其在高压下表现出的近室温超导性而备受关注。然而，领域内对稳定金属超氢化合物的形成存在理解误区，因为金属与氢网络之间并不形成简单的离子或共价作用。前期工作揭示金属子晶格的模版效应是超氢化合物形成的化学驱动力。有强模版效应的金属晶格可用以“装配”三维s轨道共轭的H–H致密共价网络，形成“化学预压缩”和强电声子耦合，最终促成高超导转变温度（Tc）。在这个理论下，组分比xH/xM不受价态的约束，显示可以存在大量非整数化学计量比的金属超氢化合物。尽管这样的化合物（如Th4H15）早有先例，但缺乏系统的探索。除了观念的约束，非整数化学计量通常意味着更大的晶胞与更复杂的构型空间。传统的结构搜索在生成和优化结构时同时处理“金属与氢”，导致非整数组分比和大晶胞结构搜索的计算成本陡增。另外，二元金属超氢化合物的化学空间有限，相应的数据稀缺制约了机器学习在寻找更高Tc候选材料中的应用。
基于前期工作中提出的“化学模板”理论（Chem, 2023, 9, 443–459），孙远慧博士（已入职苏州实验室）在美国加州州立大学北岭分校博士后期间与指导老师苗茂生教授找到了机器学习方法的切入点，有效降低了大晶胞结构搜索的计算成本，并用于二元金属超氢化合物的搜索，成功预测了一批有大晶胞、复杂结构、非整比、和较高Tc的金属超氢化合物。相关论文发表于J. Am. Chem. Soc.。
图1. 金属超氢化合物计算设计的工作流程。（A）通过从文献中收集到57种金属超氢化合物结构原型，并利用16种s-d区金属元素进行替换，之后在100-300 GPa（间隔50 GPa）下进行结构优化，最终得到4151个结构信息以及对应的热力学稳定性（凸包能）。（B）将优化好的MHx结构中的氢原子全部去除，提取剩余金属晶格的元素特征、晶体特征、配比信息和金属间隙电子分布强度（反映化学模板效应强度）并进行特征筛选。（C）基于筛选后的特征与图1A中的凸包能训练“金属晶格→稳定性”的预测模型。（D）构建52种与训练集完全不同的新金属晶格，根据不同的金属元素和不同的加氢比例扩展金属晶格的体积，并开展特征工程，最终得到7939种候选金属晶格。（E）利用图1C中训练好的模型对候选金属晶格进行筛选，最终筛选出1421种具有高“承氢”潜力的金属骨架（模型预测凸包能<50 meV/atom）。（F）以这些金属骨架为起点，对应添加一定数量的氢原子开展晶体结构搜索，并对计算验证凸包能<50 meV/atom的结构原型开展元素替换，并最终获取热力学稳定（凸包能=0）的新型金属超氢化合物材料。
具体而言，研究发展了“二步法”结构搜索流程：（1）依据“化学模板效应” 将该领域知识与机器学习高效筛选相结合，利用既有文献数据实现对候选金属晶格的量化评价与快速筛选，锁定具有高“承氢”潜力的金属骨架；（2）在选定的金属骨架间隙中以受控方式定向引入氢原子开展晶体结构搜索，并通过精确DFT计算筛选与验证稳定性与物性。该策略最终识别出13种新的结构原型与31个热力学和声子稳定的金属超氢化合物。相较该领域十余年累计报道的一百余种结构，本工作在结构总量与类型上均实现超过23%的增长。此外，就高Tc相关的网络化的氢晶格这一关键结构特征而言，本工作实现了约65%的增幅。超导电性估算显示，31个稳定相中的19个结构具有超过100K的临界温度。本工作证实以“化学模板效应”为基础、结合机器学习预筛与定向加氢的二步式结构发现策略，能够高效搜索包括非整配比和大晶胞的更大更复杂的化合物空间，显著提升高Tc材料的发现效率。
图2. 新发现的13种新的结构原型与31个热力学和声子稳定的金属超氢化合物结构。（A）
M8H46 (M= Ca, Sr, Y)结构，（B）I4/m M10H84结构（M = Pa, Nd, U），（C）P63/mmc M4H34 (M = Pa, Pr)结构，(D) P63/mc M6H52 (M = Nd)，（E）5种MH9+δ结构 (0<δ<1, M= Ce, Th)，（F）3种M9H90结构(M = La, Ce, Th)，（G）P63/mmc M4H52 (M = La, Sr, Ac)。
图3. 新结构的超导性质。（A）基于机器学习方法预测的31种新结构的Tc值，其中19种结构的预测Tc >100K。（B）代表性
Ca8H46结构在200GPa下预测的声子谱和电声耦合常数λ。
图4. 新发现结构与已知一百余种结构的总数量、结构原型数量和网络状氢晶格结构数量的对比图，在结构总量与类型上均实现超过23%的增长，在网络状氢晶格结构上实现了65%的增长。
图5. 新发现结构的稳定性验证。文章证明了31种新结构均具有良好的热力学和声子稳定性。（A-B）以
Ca8H46结构为例，该结构在由所有已报道的Ca-H结构所构建的凸包图上依然保持稳定。（C-D）从已发表文献 (PRL, 2022, 128, 167001)中发现
Ca8H46结构合成的实验证据，文献中的cell_3测量的X射线衍射图中三个主峰位置与该结构的理论模拟结果一致，并且状态方程图也十分符合。
原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面）：
Batch Discovery of Complex Metal Superhydrides via an Effective Machine Learning Method Structured by Chemical Template Concept
Yuanhui Sun, Austin Ellis, Xin Chen*, Maosheng Miao*
J. Am. Chem. Soc., 2025, 147, 40407–40419, DOI: 10.1021/jacs.5c11731
作者简介
孙远慧，苏州实验室副研究员，2019年于吉林大学获得博士学位（导师：张立军教授）。长期从事新型光电子信息材料的理论设计与物性调控研究，多个理论设计的新材料与物性调控思路被实验证实，相关成果被Nature Research Chemistry Community等媒体专题报告。截至目前，共发表SCI论文45篇，总引用7000余次，H因子27，以第一/通讯（含共同）作者身份在PNAS、JACS（2篇）、Nat. Commun.、AFM（2篇）、Chem等期刊发表论文20篇。主持国家科技重大专项子任务、国家青年科学基金（C类）等项目5项。
陈忻，中国科学技术大学学士、斯坦福大学博士、苏州实验室主任研究员，中国科学技术大学人工智能学院客座教授，科技创新2030“新一代人工智能”重大项目首席，国务院特别津贴专家。主要研究方向为材料大数据与材料大模型，在Science等国际知名期刊上发表论文80余篇，引用逾10000次，获美、欧、中、世界专利授权28项。
苗茂生，加州州立大学北岭分校化学与生物化学系教授。在吉林大学理化所获得物理化学博士学位。长期从事固体化学，第一性原理材料计算，材料原子与电子结构等方面的研究。研究领域涵盖高压物理与化学，二维材料、半导体缺陷、表面与界面、功能氧化物、固态照明材料、以及计算材料学方法发展。
