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【催化】硫增强双功能电催化剂,高效耦合CO2制备C2+产物与醇氧化

【催化】硫增强双功能电催化剂,高效耦合CO2制备C2+产物与醇氧化 X-MOL资讯
2025-10-16
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导读:厦门大学马来西亚分校王伟俊和厦门大学曾宪海领衔的联合团队开发了一种硫增强的自支撑电催化剂(锚定在氮掺杂还原氧化石墨烯纳米片(SCB/NG)的硫增强CuBi2O4纳米球),实现了CO2RR与醇氧化反应(


注:文末有研究团队简介本文科研思路分析


在全球致力于发展可持续能源的背景下,电化学二氧化碳还原反应(CO2RR)作为将温室气体CO2化为高价值多碳(C2+产物的关键技术备受关注。然而,传统CO2RR系统存在阳极析氧反应(OER)动力学迟缓、能耗高且产物价值低等问题,同时C2+产物生成面临C-C键形成能垒高、选择性差的挑战。近日,由厦门大学马来西亚分校王伟俊厦门大学曾宪海领衔的联合团队开发了一种硫增强的自支撑电催化剂(锚定在氮掺杂还原氧化石墨烯纳米片(SCB/NG)的硫增强CuBi2O4米球),实现了CO2RR与醇氧化反应(AOR)的高效耦合电催化。

图 1:锚定在氮掺杂还原氧化石墨烯纳米片(SCB/NG)的硫增强CuBi2O4米球催化剂的合成与形貌表征


图 2:太阳能驱动CO2RR耦合AOR体系性能


随着化石燃料消耗带来的环境问题加剧,CO2作为主要温室气体,其资源化利用成为可持续能源发展的关键方向。电化学CO2RR因可在温和条件下将CO2化为C2+燃料(如乙烯、丙烷等),被视为极具潜力的技术路径,但该领域长期存在难以突破的瓶颈:一方面,传统CO2RR系统中,阳极OER反应需克服高电位,不仅能耗占比超40%,还仅生成低价值 O2,同时产生的活性氧物种(ROS)会加速催化剂降解,限制系统稳定性。另一方面,阴极C2+产物生成依赖C-C键形成,该过程存在高能量壁垒与缓慢动力学,导致现有催化剂的C2+产物法拉第效率(FEC2+普遍较低,且难以在宽电位窗口内保持稳定性能。


团队提出用醇氧化反应(AOR)替代OER耦合CO2RR制备C2+产物最终实现“CO2减排+高价值化学品联产”的双重目标。构建的太阳能驱动系统实现16%的太阳能-燃料转化效率,为分布式碳中性技术提供可行方案。从应用角度,该成果可推动CO2化为高价值C2+燃料的工业化,同时实现生物质醇的高效氧化并将应用于化工减排、精细化工与分布式能源系统,对全球碳中性目标的实现具有重要意义。


这一成果近期发表在Angewandte Chemie International Edition 上,文章的第一作者是厦门大学博士研究生叶丰铭(马来西亚校区)和苑少宇


原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面):

In-Situ Probing CO Activation in Sulfur-Enhanced Paired Electrocatalysis for CO2-to-C2+ Conversion with Alcohol Oxidation

Feng Ming Yap, Shaoyu Yuan, Jian Yiing Loh, Jingjuan Wang, Xianhai Zeng, Wee-Jun Ong

Angew. Chem. Int. Ed.2025, DOI: 10.1002/anie.202513840


研究团队简介


王伟俊,厦门大学马来西亚分校教授,博士生导师,能源与化学工程学院院长助理,纳米能源与催化技术卓越研究中心(CONNECT)创始人兼主任。研究领域包括:光化学、电化学和光电化学的表面科学和催化基础研究在分解水、CO2还原、塑料重整、H2O2成和硝酸盐转化为氨以及新催化剂研制和微博等离子体。在过去几年中,已发表超过170篇高水平研究论文,总被引次数超过27,000次,h指数为74。2019-2024年荣获科睿唯安全球“高被引科学家”,2024年荣获马来西亚Scopus研究卓越奖(“开创性贡献”类别),2022年荣获马来西亚国家杰出青年科学家奖,爱思唯尔2022–2024中国高被引学者,同时也连续6年(2020–2025)入选斯坦福大学发布的全球前2%顶尖科学家榜单。担任Frontiers in Nanotechnology主编,Materials Horizons、Small、Chinese Journal of Catalysis、Journal of Energy Chemistry、Carbon Energy、SusMatSmartMat期刊编委。


https://www.x-mol.com/groups/wee-jun_ong


曾宪海,厦门大学教授,国家级青年人才。主要从事可再生碳资源的能源化利用技术研究工作。主持国家自然科学基金联合重点、国家重点研发计划课题、福建省科技重大专项、福建省杰出青年基金、福建省海洋高新重大专项等重大重点科技项目十余项。获2021年度中国化工学会侯德榜化工科学技术奖青年奖,2023年第十七届福建省青年科技奖等荣誉。


https://www.x-mol.com/university/faculty/64117


科研思路分析


Q:这项研究的初始目标是什么?想法如何产生?

A:我们的核心目标是解决传统CO2RR“高能耗、低价值”的双重痛点。一方面,C2+产物选择性低制约了CO2RR的工业化;另一方面,阴极的OER作为阳极反应不仅浪费能量,还生成无商业价值的O2。基于此,我们提出“双电极耦合电催化”思路——用AOR替代OER,同时通过硫掺杂调控催化剂电子结构,强化C-C键形成与含氧底物活化进而实现“CO2减排+高价值化学品联产”。


最初的灵感来自硫掺杂对Cu基催化剂的电子调控作用,而CuBi合金因低成本、高选择性被选为基底;NrGO的引入则是为了解决催化剂分散性与导电性问题,最终形成“金属氧化物-碳载体-掺杂原子”的协同体系。


Q:研究过程中遇到的最大挑战是什么?如何克服?

A:三大核心挑战:

1. 催化剂设计:主要在于硫掺杂量的精准控制,过低的硫掺杂无法有效调控电子结构,过高则导致SCB纳米球团聚。我们通过改变前驱体的投料比制备系列样品,结合表征与电化学性能测试筛选出最优掺杂量;

2. 催化机理探究:CO2化路径机理的探究难题,相较于特定的产物如乙烯、丙烯等,CO2RR中间体(如*CO、*COCO)寿命短、信号弱,需优化原位拉曼电池的电解液环境,并延长信号采集时间,最终捕捉到关键中间体的特征峰;

3. 太阳能电催化体系构建难:通过调整器件、组装系统、优化光照最终构建了太阳能驱动系统。


Q:该成果对相关领域的推动作用是什么?

A:从学术层面,本研究首次明确了硫掺杂在CuBi基催化剂中“电子调控-中间体稳定-C2+选择性与醇氧化效率提升”的构效关系,为多金属氧化物催化剂设计提供了依据;从应用层面,双电极耦合的电催化系统将整个体系的“高能耗短板”转化为“高价值收益点”,降低了产业化门槛。



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