异相电芬顿（HEF）利用H2O2和铁基催化剂，具有广泛的pH适应性和低污泥产率，已成为废水处理中一种有前景的高级氧化技术。在HEF系统中，H2O2通过阴极氧还原反应（ORR）原位生成，随后被固体铁基催化剂活化生成活性氧物种（ROS，·OH），进而可有效降解难降解有机污染物。Fe(III)/Fe(II)的连续氧化还原循环通过H2O2或阴极还原途径维持。尽管具有这些优势，HEF的实际应用仍受限于铁基固体催化剂的低催化活性、传质效率差以及Fe(III)/Fe(II)循环动力学缓慢，需要输入额外的能量或加入还原剂，增加了运行成本并带来二次污染风险。
近期，北京师范大学贾志谦教授团队在Advanced Functional Materials 期刊发表研究论文，提出了一种基于电催化膜的新型双阴极系统，该系统由自然吸气阴极（NAC）和双金属准MOF衍生电极MNAC@Cu-MIL-88B(Fe)组成，实现了H2O2生成与活化的解耦。博士研究生朱斯超为该论文第一作者，贾志谦、杨禹为论文共同通讯作者。
与传统HEF相比，H2O2通过NAC上的氧还原反应（ORR）自发生成，无需曝气。MNAC@Cu-MIL-88B(Fe)通过在改性NAC（MNAC）上原位生长并结合可控热转化策略合成，其中铜（Cu）作为电子穿梭介质，加速了Fe(III)/Fe(II)循环。双阴极系统实现了H2O2的连续制备和·OH的高效生成，具有宽pH适应性（3-9），Fe和Cu溶出量低（分别为0.32和0.03 mg L-1），对难降解有机污染物表现出快速降解能力，在90分钟内实现了2,4-二氯苯氧乙酸（2,4-D）的99.4%去除率，且能耗极低（0.09 kWh/g TOC-1）。在降解多种难降解有机污染物方面表现出卓越的通用性，且具有优异的稳定性和可重复使用性。
机理研究表明，掺杂的Cu使MNAC@Cu-MIL-88B(Fe)的d带中心更接近费米能级，增强了d电子与H2O2的杂化及·OH的生成。此外，Fe和Cu活性位点的协同作用增强了电子转移和Fe(III)/Fe(II)循环，最终提升了HEF效率。该研究为设计多金属准MOF衍生物和双阴极系统提供了可行策略，为可持续环境修复提供了解决方案。
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A Dual-Cathode System with a Naturally Aspirated Cathode and a Bimetallic Quasi-MOF Derived Electrode for Efficient Heterogeneous Fenton over a Wide pH Range
Sichao Zhu, Jiawei Qiang, Lin Hu, Xiulei Li, Yihang Li, Xiangwen Chen, Zhiqian Jia, Yu Yang
Adv. Funct. Mater., 2025, DOI: 10.1002/adfm.202502912
导师介绍
贾志谦
https://www.x-mol.com/university/faculty/8950
