英文原题：Mutual-Activation between Doped Pt-Single-Atoms and Basal-Plane Sites in 1T-TaS2 Nanosheets Networks for Highly Efficient Hydrogen Evolution
通讯作者：张艳锋、樊星，北京大学；夏静，中国科学院理化技术研究所
作者：You Peng (彭友), Xinying Yang (杨欣颖), Yahuan Huan (郇亚欢), Jialong Wang (王嘉龙), Tong Zhou (周桐), Haiping Lin (林海平), Jianyu Cao (曹建宇), Haoxuan Ding (丁皓璇), Jiatian Fu (付加田), Yujin Cheng (程于津), Xing Fan (樊星), Jing Xia (夏静), Yanfeng Zhang (张艳锋)
背景介绍
氢能是实现碳中和的重要能源载体，利用可再生能源电解水制氢是获得高纯氢的重要途径。铂基催化剂因具有最佳的氢吸附自由能被认为是合适的电催化制氢催化剂，但其稀缺性与高成本限制了规模化的应用。二维过渡金属硫化物（TMDCs）因其低成本、高催化活性和优异的稳定性等特点，作为潜在的铂基替代材料受到了广泛的关注。然而，半导体TMDCs具有受限的边缘活性位点，需要通过金属单原子掺杂等方式激活其惰性基面，进一步提高催化活性。相比之下，VB族金属性TMDCs（例如：TaS2、NbS2等）不仅具备更高的电导率和基面活性，而且低电负性的Ta可与掺杂金属活性中心发生反向电荷转移，有效调控其电子结构，提高催化剂的整体性能。
文章亮点
近日，北京大学张艳锋教授团队结合其前期工作基础，在碳纳米管薄膜上通过化学气相沉积方法构筑了垂直取向的1T-TaS2纳米片网络，并通过电化学方法在1T-TaS2晶格中实现了均匀的Pt单原子掺杂（图1）。该催化体系具有以下显著优势：1. 垂直纳米片网络同时具有丰富的边缘和基面催化活性位点；2. 碳纳米管薄膜具有高的导电性，有利于电荷传输；3. Pt单原子和1T-TaS2基面位点可以通过“相互激活”效应优化氢吸附自由能，协同增强催化剂整体的性能。
图1. 催化剂的制备流程和结构示意图
SEM和TEM图像表明，在碳纳米管薄膜上成功制备了垂直取向的纳米片网络。EDS映射图像和HAADF-STEM图像表明，Pt单原子被成功掺杂到TaS2晶格中。HAADF-STEM与基于理论计算的模拟强度曲线均表明，单原子分散的Pt单原子以两种构型存在：Pt 占据Ta位点（PtTa）和Pt占据S位点（PtS）。
图2. 催化剂的形貌与结构表征
XPS、XANES结合DFT计算结果表明，两种构型的Pt单原子均引起了1T-TaS2中电子的重新分布，使得Pt单原子处于较低的平均价态。其中，Pt占据S位点的构型促进了电子从Ta到Pt的反向电荷转移，调控了Pt的电子结构。
图3. 催化剂的电子结构表征
制备的催化剂在酸性环境中表现出优异的电催化析氢性能，在10, 50, 100 mA cm-2的电流密度下过电位分别为 ~39, 93, 145 mV，塔菲尔斜率为~34.2 mV dec-1，接近商用Pt/C催化剂。然而按照Pt质量归一后，制备的催化剂在20和50 mV过电位下的质量活性分别为2.26和10.92 A mg-1，较商用Pt/C催化剂分别提高约21倍和40倍，且具有优异的稳定性。
图4. 催化剂的电催化析氢性能测试
DFT计算结果进一步表明，Pt单原子通过激活与其相邻的S原子进一步增强1T-TaS2的基面活性，1T-TaS2通过从Ta到Pt的异常电荷转移调节Pt原子的d带中心以增强Pt原子的催化活性。这种独特的“相互激活”效应可以有效调节氢吸附自由能，协同增强催化剂的性能。
图5. DFT计算揭示催化剂的相互激活效应
总结/展望
本研究通过化学气相沉积和电化学沉积方法，在碳纳米管薄膜上构筑了Pt单原子掺杂的1T-TaS2纳米片网络体系，用于高效电催化析氢反应，并通过理论计算揭示了“相互激活”效应的内在反应机制。该工作为单原子与衬底之间的协同催化提供了可推广的材料设计思路，也为开发兼具低成本和高催化活性的电解水制氢催化剂提供了技术支持。
相关论文发表在期刊ACS Nano上，北京大学博士研究生彭友为文章第一作者，中国科学院理化技术研究所夏静，北京大学樊星、张艳锋为共同通讯作者。
通讯作者信息：
张艳锋 教授
北京大学材料科学与工程学院博雅特聘教授、博士生导师，国家杰出青年科学基金获得者。2005年于中国科学院物理研究所获凝聚态物理博士学位。自2006年起，先后在国家纳米中心、日本东北大学和北京大学从事科研工作，现为北京大学材料科学与工程学院长聘教授。研究领域主要集中在低维材料（量子薄膜、石墨烯、氮化硼、过渡金属硫族化合物等）的可控制备、精密表征、新颖物性和应用研究。
已在Science, Nature, Nature Electronics, Physical Review Letters等国际顶级期刊发表论文270余篇，总引用超过22000次。获得了包括中国科学院杰出科技成就奖、全国百篇优秀博士论文奖、国家优秀青年科学基金、教育部（青年项目）等在内的多项荣誉与资助。相关成果还荣获北京市自然科学一等奖、北京市优秀博士论文指导教师奖、北京大学宝洁教师奖等。主持和完成国家重点研发计划子课题、基金委重大项目子课题、基金委国际合作项目等20余项。
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ACS Nano. 2025, 19, 41, 36626–36635
Publication Date: October 10, 2025
https://doi.org/10.1021/acsnano.5c11863
Copyright © 2025 American Chemical Society
Editor-in-Chief
Xiaodong Chen
Nanyang Technological University
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