氢能（H2）因其清洁特性和高能量密度，是未来应对气候变化和全球能源转型的可持续能源体系的基石。然而，H2的低温液化储存和长距离运输面临着巨大的技术挑战和经济成本，制约了氢经济的发展。在此背景下，氨（NH3）因其高储氢密度（17.6 wt%）、温和的液化条件以及完善的全球基础设施，已成为一种颇具前景的无碳氢载体。那么，如何高效、低碳地从氨中释放氢气呢？近日，大连理工大学的刘毅教授团队联合中国科学院大连化学物理研究所的李慧研究员等（崔兆仑副教授、易颜辉副教授共同指导），通过构筑一种等离子体增强双膜氨分解系统（PEDMADS），成功在400 ℃的温和条件下实现了H2的高效生产，并集成了原料氨的回收。
传统的热催化NH3分解受限于固有的动力学障碍，通常需要在高温（>550 ℃）下进行，这导致了巨大的能源消耗、显著的碳排放以及催化剂烧结。此外，即使在高温下，缓慢的反应动力学仍是转化效率提升的瓶颈。为解决此问题，采用膜反应器将催化反应与原位产物分离相结合，已成为一种有前景的策略。然而，传统的热驱动膜反应器虽然能凭借Pd膜移出H2，但其催化剂在低温下的活性不足，仍然是一个根本性的局限。
图1. (a)传统热驱动氨分解反应器与(b)本工作构建的等离子体增强双膜集成系统示意图
大连理工/大连化物所团队的PEDMADS系统巧妙地通过“三管齐下”的策略解决了上述挑战。首先，他们将低温等离子体（DBD）与ALD技术制备的Ru/SiO2催化剂相结合。等离子体的高能电子在400 ℃的温和条件下就能高效活化NH3，实现了52.1%的转化率。其次，在反应器内部集成了厚度仅为1.8 μm的超薄Pd膜。这层膜如同一个高效的“氢泵”，根据勒夏特列原理，不断地将产物H2原位移出，使NH3转化率在等离子体基础上额外提升了24.8%。最后，针对未反应的NH3，系统下游集成了一个多级S-1分子筛膜系统。该膜对NH3具有极高选择性（NH3/H2分离因子高达686），能以极低能耗实现超过87%的NH3回收，构筑了闭路循环。
图2. 集成系统综合性能。(a) 不同操作模式下的NH3转化率和H2时空产率（STY）对比；(b) H2生产能耗对比；(c) 运行稳定性测试；(d) H2 STY对比；(e) 五级S-1膜级联回收NH3示意图；(f) 不同级数级联回收性能对比
该集成系统的“等离子体催化”与“原位分离”的强协同效应，使其实现了1567 mmol g-1 h-1的H2时空产率 ，显著超越了现有的等离子体催化体系和传统热膜反应器。更重要的是，技术经济分析（TEA）表明，该系统（PC-Pd+S-1）在耦合低价可再生能源（如0.005 $/kWh）时，均化制氢成本（LCOH）可低至0.92 $/kg H2，达到了美国能源部（DOE）的绿氢成本目标。同时，碳足迹从传统热工艺（TC）的5.59 kg CO2/kg H2骤降至0.23 kg CO2/kg H2，降幅高达95.9%。鉴于其高效的性能和巨大的经济环保优势，该PEDMADS系统有望广泛应用于可持续的“氨-氢”能源循环，服务于未来绿色氢能经济的发展。
这一成果近期发表在Journal of the American Chemical Society上。
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Plasma-Driven Dual-Membrane System for Intensified Hydrogen Production with Integrated Ammonia Recovery
Shengyan Meng, Yuxin Chen, Zhaolun Cui,* Yang Gu, Hongyan Xiao, Yi Liu, Shijie Yang, Junze Li, Kunpeng Yu, Chen Wang, Wenjing Hu, Hongbo Xie, Xiaoxia Gao, Wei Shao, Gaohong He, Jun Cai, Zhi Liu, Hui Li,* Yanhui Yi,* and Yi Liu*
J. Am. Chem. Soc., 2025, 147, 42949–42963, DOI: 10.1021/jacs.5c15789
研究团队简介
大连理工大学化工学院刘毅教授团队
先进分子筛膜课题组致力于开发高效节能、环境友好的新型膜工艺，着眼于高性能膜材料的设计、制备与结构调控。具体研究工作侧重于系统设计并可控合成一系列具有三维、二维及一维骨架拓扑结构的新型分子筛膜材料，深入研究膜材料的构效关系，探索更低能耗更高性能的制膜工艺，系统考察膜材料在气体分子筛分、液体混合物分离、离子筛分及电化学等方面的相关性能，同时也将膜分离过程与催化反应过程紧密耦合，开展膜催化反应器方面的研究。并且，课题组的研究工作不仅限于膜材料的精细合成，也着眼于膜材料的规模化制备技术的开发与膜组件的工程化应用。我们致力于解决大面积膜材料制备的均一性与重复性难题，并优化中试级别的膜制备工艺。通过在膜分离领域从微观到宏观、从实验室到应用各层面的研究，推动新型膜技术在能源、化工、环境和水处理等领域的实际应用，为实现“碳中和”与可持续发展贡献关键力量。
