英文原题：Two-Sequential-Kinetics Control Strategy for Field-Enhanced Oxygen Reduction
通讯作者：王秀瑜、成正东（浙江大学），姚立（中国科学院化学研究所）
作者：Mengmeng Li, Yajing Liu, Xiufu Hua, Dazhuan Wu, Li Yao*, Zhengdong Cheng*, Xiuyu Wang*
氧还原反应（ORR）是可持续能源转换的关键，ORR面临着相关且连续的瓶颈：低效的O=O键裂解（吸附动力学限制）和三重态到单重态转变的自旋禁阻（自旋动力学能垒）。然而，在统一的材料范式中整合吸附和自旋双动力学仍然是一个根本性的挑战。近日，浙江大学王秀瑜、成正东和中国科学院化学研究所姚立团队在ACS Energy Letters 期刊发表了一项研究，提出两步连续动力学控制策略用于磁场增强氧还原反应，顺序优化吸附动力学和自旋动力学（图1）。该团队设计了一种磁性L10-FePt/Fe核壳催化剂，其具有化学有序的铁磁L10-FePt核和原子厚度的Fe壳。这种类单原子的Fe壳层将O2的吸附从Pauling式垂直顶点（Fe-O=O）重新配置为Yeager式平行桥接位点配位（Fe-O-O-Fe），从而优化了O2的吸附动力学（图2）。随后，铁磁交换耦合界面在磁场作用下诱导出一种自旋钉扎效应（钉扎比例约为70%），这有助于加入电子的自旋选择性翻转，从而在ORR过程中消除Yeager式吸附三重态O2与单重态H2O之间的自旋转换过程中的自旋禁阻动力学能垒（图3）。与商业Pt/C催化剂相比，这一策略实现了10.9倍比活性的增长，对自旋受限的电催化具有重要的意义。
图1. 磁场增强氧还原的两步连续动力学控制策略示意图。图片来源：ACS Energy Lett.
图2. 氧吸附动力学控制。图片来源：ACS Energy Lett.
图3. 自旋动力学控制。图片来源：ACS Energy Lett.
这项研究通过将吸附和自旋双重动力学的自由度进行顺序协同整合，实现了电催化剂设计范式的转变，超越了主要侧重于电子结构或几何效应的传统方法。它极大地推动了新兴的磁电催化领域的发展，展示了如何利用定制的磁性纳米结构和外加磁场来实现显著的性能提升。所展示的协同效应表明，其应用范围远不止于ORR，为设计适用于各种对自旋敏感的电催化反应（如氮气还原、二氧化碳还原）的高性能催化剂开辟了途径，因为在这些反应中自旋守恒同样会带来动力学上的挑战。
本研究由浙江大学王秀瑜、成正东和中国科学院化学研究所姚立团队共同完成。浙江大学的李蒙蒙博士和中科院化学研究所的刘亚静博士为论文共同第一作者。本研究得到了国家自然科学基金面上项目的资助（项目编号：52373230）。感谢北京化工大学雷鸣教授在DFT理论计算方面的讨论与支持。
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Two-Sequential-Kinetics Control Strategy for Field-Enhanced Oxygen Reduction
Mengmeng Li, Yajing Liu, Xiufu Hua, Dazhuan Wu, Li Yao*, Zhengdong Cheng*, Xiuyu Wang*
ACS Energy Lett. 2025, XXXX, XXX, XXX-XXX
https://doi.org/10.1021/acsenergylett.5c03204
Published December 12, 2025
© 2025 American Chemical Society
王秀瑜教授简介
王秀瑜，浙江大学能源工程学院“百人计划”研究员，博士生导师。研究领域是纳米磁学和磁流体及其创新应用。在相关领域发表SCI论文60余篇，包括以一作或通讯作者发表JACS、Adv. Mater.、Angew. Chem. Int. Ed. 、ACS Nano等。建立磁性纳米材料的“一锅法”制备工艺，构建涵盖40余种单相/多相/核壳/高熵磁性纳米颗粒的材料库，实现对颗粒尺寸、形貌、晶体结构的精准调控，揭示及建立的明确的磁-构关系，达到对饱和磁化强度、剩磁、矫顽力、阻塞温度、交换偏置强度、磁化动力学与磁各向异性等磁学性质的可编程设计。
课题组链接：
https://person.zju.edu.cn/0019150
https://www.x-mol.com/university/faculty/386639
成正东教授简介
成正东，普林斯顿大学物理学博士，软物质领域的专家，国家高层次人才，浙江省最高人才计划获得者，浙江大学求是讲席教授，博士生导师。研究领域聚焦于软物质的精准控制(如梯度场、微重力)，和高端软物质智能材料的设计、制备与产业化。在光子晶体制备、新型“液晶”制备、颗粒型表面活性剂制备、太阳能制氢、相变储能材料以及纳米和生物材料等领域深耕。近年来在Nature、Science、PNAS等国际顶级期刊上发表学术论文200余篇，论文总引用数超过8600次；撰写英文学术专著(Colloids, Drops and Cells)一部，并且已申请或拥有PCT/US专利30余项。
课题组链接：
https://person.zju.edu.cn/0023053
https://www.x-mol.com/university/faculty/419861
姚立教授简介
姚立，中国科学院化学研究所研究员，博士生导师。研究领域包括纳米生物技术及超低场生物力谱及磁成像技术的发展；超低场磁探针的设计、制备与功能开发；重大疾病相关的核酸、蛋白等生物大分子及细胞(肿瘤细胞、细菌)的相互作用研究；肿瘤转移、细胞力学信号转导的重要分子机理与调控机制。在相关领域发表SCI论文60余篇，包括以通讯作者发表在J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.等国际期刊，申请发明专利10余项。
课题组链接：
https://people.ucas.ac.cn/http:/people.ucas.ac.cn/~liyao
https://www.x-mol.com/university/faculty/148538
李蒙蒙博士简介
李蒙蒙，浙江大学能源工程学院2022级博士研究生。研究领域是纳米磁学及创新应用。在相关领域发表SCI论文6篇，包括以第一作者发表在J. Am. Chem. Soc.、ACS Energy Lett.等国际期刊，申请发明专利1项。
刘亚静博士简介
刘亚静，中国科学院大学博士，浙江大学材料科学与工程学院博士后。研究领域是纳米磁学及其创新应用。在相关领域发表SCI论文10余篇，包括以第一作者发表在ACS. Energy Lett., J. Mater. Chem. C等国际期刊，申请发明专利3项。
（本稿件来自ACS Publications）