第一作者:Feng Liang (梁锋)
通讯作者:Feng Liang (梁锋), Roel van de Krol, Fatwa F. Abdi
通讯单位:德国亥姆霍兹柏林能源与材料研究中心,西安交通大学,香港城市大学
目前,已报道的光电化学(Photoelectrochemical, PEC)分解水制氢装置均在常压下运行,但氨合成、醇合成、氢化反应等多数化工合成过程,均需高压氢气作为原料。传统的常压制氢工艺需额外增设分离、加压等环节才能衔接下游化工合成,不仅流程繁琐,还存在高能耗问题。针对这一“压力鸿沟”,德国亥姆霍兹柏林研究中心、西安交通大学和香港城市大学研究人员联合攻关,开展光电化学分解水直接制备高压氢气研究,重点探究运行压力变化对PEC分解水制氢性能的影响机制。
图1. 研究背景和高压光电化学分解水实验装置。图片来源:Nat. Commun.
该研究团队首次实现光电化学(PEC)反应装置从启动阶段即加压制氢。为达成这一目标,研究团队率先设计并搭建高压流动式PEC分解水实验装置,通过系统研究发现,PEC器件结构是加压工况下制氢性能的关键影响因素:在特定结构设计(如基于BiVO4光电极PEC 装置)中,加压可通过抑制气泡生成显著降低性能损耗;而对另一些器件结构(如3J III-V光电极PEC装置),加压的影响则微乎其微。该研究成果为后续PEC反应系统的工程化设计与优化提供了重要指导。
增压对基于BiVO4光电极的PEC装置影响显著
研究团队搭建了基于BiVO4光电极的PEC反应装置。首先在常压(1 bar)下进行实验,结果显示光电流密度随光照强度升高呈现明显饱和趋势—这一现象此前在基于α-Fe2O3光电极的PEC装置中也有过报道(J. Power Source, 2020, 454, 227890)。为探究饱和成因,该团队进一步开展牺牲剂控制实验,证实高光照强度下光电流密度饱和主要源于三方面:(1)载流子的体相复合,(2)气泡附着导致光电极表面活性位点失活,(3)气-固界面处的载流子复合。
图2. 常压下基于BiVO4光电极的PEC反应装置在不同光照强度下的性能表征结果。图片来源:Nat. Commun.
研究团队发现,对PEC反应装置增压可突破高光照强度下的光电流饱和瓶颈:在10倍光照条件下,光电流从1 bar时的3×提高到5 bar时的约7×,且压力进一步升高对光电流增益影响微弱。这一实验结果印证了团队此前通过多物理场数值模拟提出的6-8 bar PEC制氢最佳运行压力范围(Nat. Commun., 2024, 15, 4944)。同时,电极表面气泡原位成像证实,增压对光电流的提升作用源于高压对气泡生成的抑制:高压环境下,BiVO4光电极表面附着的气泡尺寸显著减小、数量减少,气泡附着面积随之降低,进而减少了电极性能损耗。
图3. 不同压力下BiVO4光电极PEC反应装置的性能及气泡原位观测结果。图片来源:Nat. Commun.
增压对基于3J III-V光电极的PEC反应装置影响微弱
研究团队通过调整PEC反应装置结构,探究了运行压力对铂化3J III-V光电极性能的影响:在1~8 bar压力区间内,光电流几乎无变化,尽管不同压力下气泡生成行为存在显著差异。牺牲剂控制实验显示,即使完全抑制气泡生成,光电流仍维持稳定水平,证实压力改变对该类装置性能影响较小。其原因主要包括三点:一是1 nm厚度的Pt镀层因团聚效应形成独立Pt位点,而非连续薄膜;二是3J III-V光电极的光生载流子迁移距离较长,单个Pt位点被气泡覆盖时,载流子可迁移至其他位点反应;三是表面修饰后的3J III-V光电极亲水性强,气泡接触角小,实际覆盖面积低。
图4. 不同压力下基于3J III-V光电极的PEC反应装置在AM1.5G光照下的性能、气泡原位观测结果与机理分析。图片来源:Nat. Commun.
运行压力对两种光电极稳定性影响不显著
研究团队进一步探究了运行压力对两类光电极稳定性的影响,结果表明,在所考察的压力范围内,压力变化未对电极稳定性产生明显作用。需指出的是,稳定性是规模化PEC装置直接制备高压氢气的关键考量指标,相关课题仍需后续深入研究。
图5. BiVO4光电极和3J III-V光电极在不同压力下的稳定性测试结果。图片来源:Nat. Commun.
综上,PEC分解水装置直接制备高压氢气是重要且长期被忽视的工程化方向。本文初步探究了增压对PEC装置性能的影响,为该方向研究奠定了基础,但目前仍存在诸多亟待解答的问题,需后续进一步深入探索。
这一成果近期发表在Nature Communications 上,文章的第一作者是梁锋博士,通讯作者是Roel van de Krol教授(HZB)、Fatwa F. Abdi教授(City U HK/HZB)和梁锋博士(XJTU/HZB)。
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Photoelectrochemical water splitting cells at elevated pressure using BiVO4 and platinized III-V semiconductor photoelectrodes
Feng Liang, Heejung Kong, Diwarka Suresh Babu, Roel van de Krol, Fatwa F. Abdi
Nat. Commun., 2025, 16, 11139, DOI: 10.1038/s41467-025-67294-3
梁锋博士简介
梁锋,西安交通大学机械工程学院副教授。2021年于西安交通大学取得博士学位,2021年至2025年在德国亥姆霍兹柏林研究中心工作,2025年6月起就职于西安交通大学。
研究领域聚焦规模化光-电化学分解水制氢装置工程、气泡动力学及装备热管理。在相关领域发表SCI论文20余篇,包括以第一作者或通讯作者发表的Nat. Commun. (2)、Cell Rep. Phys. Sci.、Int. J. Heat Mass Transf.、Chem. Eng. J.等。获授权发明专利5项。入选西安交通大学“青年拔尖人才计划”。
Fatwa F. Abdi博士简介
Fatwa F. Abdi现任香港城市大学(CityUHK)能源与环境学院副教授。他于2013年获荷兰代尔夫特理工大学(TU Delft)化学工程博士学位(优等),并荣获荷兰皇家科学院(Royal Dutch Society of Sciences and Humanities)颁发的马丁努斯・范・马鲁姆奖(Martinus van Marum Prize)。2023年加入香港城市大学前,曾任德国亥姆霍兹柏林研究中心(Helmholtz-Zentrum Berlin)太阳能燃料研究所团队负责人、副所长。
其研究团队专注于太阳能转化化学品的材料与器件工程研发,核心研究方向包括复杂金属氧化物的基础性质探究、体相及表面改性策略的实施(以攻克材料固有局限性),同时采用多物理场建模与实验验证相结合的方法,精准识别器件工程领域的关键挑战。
Fatwa F. Abdi博士的课题组常年招收博士生、博士后,相关申请要求、研究方向等详细信息,可查看其个人主页了解:
https://www.cityu.edu.hk/see/people/prof-fatwa-f-abdi

