碳酸氢盐(HCO3−)电解可耦合烟气捕集与可再生电能利用,将工业排放低浓度CO2电催化转化为绿色碳一化学品,但相较纯CO2电解,一步HCO3−电解条件更为苛刻:普通电极表面往往反应物CO2浓度很低,同时膜表面强酸环境进一步加剧了析氢副反应(HER),导致反应活性、选择性和稳定性等存在一系列挑战。
针对传统HCO3−电解中CO2供给不足与界面离子传输受限问题,南京大学钟苗团队在双极膜(BPM)与催化剂层之间,引入了一层5–15 μm厚度NafionTM–SiC纳米复合涂层,构建了具有稳定气–液双相高效渗透能力的电极。该结构不仅显著提升了原位电催化条件下界面CO2浓度至75%,进一步通过促进K+富集和提升局部pH,强化电还原CO2R,抑制析氢反应(HER)。在100 mA cm−2工业级电流下,实现了84–88%的CO法拉第效率,能量效率达35.8%,连续运行超过1100小时稳定性测试未出现明显的性能衰减,刷新了碳酸氢盐电解体系在效率与稳定性方面性能,较之前工作稳定性提升一个数量级。
图1. 碳酸氢盐电解原理与气–液双相传输电极的整体结构设计
图1展示了HCO3−电解的电极结构示意图,双极膜原位生成CO2、经由NafionTM–SiC涂层输运至催化剂表面。电镜清晰展示了从覆盖涂层到催化剂层到导电层电极结构,明确电极表面高效气–液双相传输通道,全面提升HCO3−电解性能。
图2. NafionTM–SiC分层电极界面传输及碳酸氢盐电解性能。
图2展示了分层电极在不同电解液浓度、电流密度以及不同离聚物结构下的电化学性能对比,说明了NafionTM–SiC设计对维持高CO法拉第效率和高能量效率的作用。在优化结构下,电极在工业级电流密度100 mA cm−2下,实现了84–88%的CO法拉第效率,能量效率达35.8%,连续运行超过1100小时稳定性测试未出现明显的性能衰减。
该成果近日发表于Journal of the American Chemical Society。南京大学现代工程与应用科学学院博士生刘朝阳为论文第一作者,南京大学现代工程与应用科学学院钟苗教授为通讯作者。
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Sustainable and Efficient Bicarbonate Electrolysis via Enhanced CO2 and Cation Availability on a Gas–Water Dual-Permeable Electrode
Zhaoyang Liu, Haoyang Jiang, Zhicong Li, Yongcheng Xiao, Le Li, Jin Zhang, Sheng Guo, Miao Zhong*
J. Am. Chem. Soc., 2026, DOI: 10.1021/jacs.5c20900
作者介绍
刘朝阳,南京大学现工院博士研究生(导师:钟苗教授)。以第一作者在J. Am. Chem. Soc.等学术刊物上发表论文2篇。
钟苗,博士,南京大学现工院教授,博士生导师,2018年入选“国家高层次人才计划”。本硕毕业于上海交通大学,博士毕业于东京大学。分别在东京大学、JSPS、NEDO和多伦多大学从事博士后研究工作,一直从事小分子电催化方面的研究工作。独立工作以来,以第一或通讯作者身份在 Nature,Nat. Catal,J. Am. Chem. Soc., Nat. Commun., Angew. Chem. In. Ed.等国际学术期刊上发表论文70多篇。发表英文学术专著章节2章,主编英文学术专著1本,授权并转让美国专利1项。
https://www.x-mol.com/university/faculty/411609

