以水（H2O）为氢源的电催化煤基乙炔（C2H2）半加氢制备乙烯（C2H4, EAH）是一种温和的替代石油依赖生产C2H4的方法。然而，方法面临的主要挑战之一是氢化动力学缓慢导致的高能耗。因此，加速乙烯生成动力学以增加乙烯偏电流（jC2H4）对降低EAH反应的能耗至关重要。电流密度和法拉第效率（FE）的制约关系限制了电催化加氢反应过程中的偏电流。对于Cu基催化剂而言，低过电位下受缓慢加氢动力学限制而具有小的总电流；高电流密度下受析氢副反应影响从而FE受限。近期研究表明，通过表面活性剂调节界面微环境，可有效实现高电流密度下的高FE。受此启发，构建丰富的铜-表面活性剂界面被认为是提高jC2H4-FE的可行策略。
近日，天津大学赵博航副教授和张兵教授通过理论推导和实验验证，提出通过提升反应界面活性氢（*H）和乙炔（*C2H2）物种的活性来提高jC2H4，以降低EAH反应能耗。设计合成了具有丰富Cu-表面活性剂界面的电化学还原Cu基催化剂（ER-Cu）用于高效催化EAH反应，达到了更高的jC2H4，并成功降低了10.3%的反应能耗。
图1. Cu催化剂EAH性能影响因素的评估。图片来源：Angew. Chem. Int. Ed.
机理研究表明，具有丰富Cu-表面活性剂界面的ER-Cu具有明显增强的水解离和乙炔传质/吸附能力。这与上文中“提升界面*H和*C2H2物种以提升反应jC2H4”的实验设计相吻合。原位红外光谱证明了这种水解离和乙炔转移的增强是来自于丰富Cu-表面活性剂界面构筑的界面氢键网络的削弱。同时，乙炔转移的增强进一步促进了催化界面处乙炔分子的活化，有效提升了反应动力学。
图2. ER-Cu的高EAH活性机制评估。图片来源：Angew. Chem. Int. Ed.
在该工作中，具有丰富Cu-表面活性剂的ER-Cu催化剂实现了420 mA cm−2的C2H4偏电流密度。不仅有效提升了EAH活性和降低了反应能耗，还为后续催化剂设计提供了机制见解。
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Promoting Water Dissociation and Acetylene Transfer to Lower the Energy Consumption of Ethylene Electrosynthesis via Microenvironment Regulation
Boqiang Miao, Fanpeng Chen, Minli Tao, Bin Zhang, Bo-Hang Zhao
Angew. Chem. Int. Ed., 2025, DOI: 10.1002/anie.202521639
研究团队介绍
赵博航，2022年1月于天津大学理学院化学专业获理学博士学位（硕博连读），导师张兵教授。2022.01-2023.10继续在张兵教授课题组从事博士后研究。2023年11月加入天津大学分子+研究院，任“北洋学者英才计划”副教授。
主要从事煤基乙炔电催化可控转化制乙烯或丁二烯研究，开发高效催化剂及工艺路线，开发/搭建原位表征技术。目前以第一/通讯作者在Nat. Sustain.、Nat. Catal.(2)、Nat. Commun.(3)、 Angew. Chem. Int. Ed. (6)、ACS Catal.、ACS Energy Lett.、JACS Au、Adv. Energy Mater.等期刊发表论文20余篇，其中2篇入选ESI高被引论文，被引2000余次。授权中国发明专利4件。主持国家自然科学基金青年、面上项目、中国博士后面上基金、天津大学“启明计划”项目并入选天津市第一批青年科技人才项目。
赵博航
https://www.x-mol.com/university/faculty/492842
张兵
https://www.x-mol.com/groups/bzhangtju
