光致发光间歇性仍然是实现钙钛矿量子点(QDs)作为可扩展单光子发射器的最大挑战之一。我们比较了不同配体、卵磷脂、油酸和油胺组合覆盖的CsPbBr3量子点，以阐明表面化学对光致发光间歇性的作用。我们采用宽视场光致发光显微镜，对数百个量子点的闪烁行为进行采样。利用变化点分析，我们实现了闪烁轨迹的鲁棒分类，并分析了大量量子点的代表性分布(磷脂= 1308，油酸/油胺=1317)。我们发现与油酸/油胺相比，卵磷脂抑制CsPbBr3量子点的闪烁。在普通的实验条件下，卵磷脂封顶的量子点不闪烁的可能性要高7.5倍，处于最发射状态的时间要长2.5倍，尽管这两个量子点具有几乎相同的溶液光致发光量子产率。我们测量了光致发光作为稀释的函数，并表明卵磷脂和油酸/油胺覆盖之间的差异在低浓度下出现在单颗粒实验的制备过程中。从实验和第一性原理计算中，我们将卵磷脂和油酸/油胺性能的差异归因于它们的配体结合平衡的差异。与我们的实验数据一致，密度泛函理论计算表明，与油酸/油胺相比，卵磷脂与量子点表面的结合亲和力更强，这意味着稀释过程中配体解吸的可能性降低。这些结果表明，使用更紧密结合的配体是表面钝化的必要条件，因此，用于单粒子和量子光实验的钙钛矿量子点的闪烁还原是必要的。
文献来源:
https://doi.org/10.1021/acsnano.4c04968
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