2023年6月26日,Nature Catalysis(IF=37.8)报道了新加坡国立大学Lei Fan,Lei Wang等人在级联催化高速率选择性生产乙二醇方面的工作。
当前生产乙二醇主要通过两步热催化工艺,容易造成大量CO2排放。研究发现使用电力驱动的乙烯电氧化是一种可行的持续生产乙二醇的方法,然而直接利用乙烯电氧化会得到很难去除的副产物,在批量生产条件下尤其明显。
为了解决这个问题,在该项工作中,研究人员探索了一种在环境条件下高效和选择性生产纯乙二醇溶液的级联策略,并且没有形成可检测到的副产物。具体包含两个过程,一个是电催化,一个是多相催化,利用电化学产生的过氧化氢作为氧化剂,在催化剂/固体酸复合物上将乙烯转化为乙二醇。这种设计成功地解耦了乙烯的氧化和电极电位,不仅避免了乙烯的过度氧化,而且简化了反应器的设计和下游产品的分离/纯化。
基于集成的固体电解质反应器,研究人员在工业相关的电流密度(100–500mA cm−2)下实现了60–70%高电子利用效率,乙二醇产率高达5.31 mmol h−1。研究人员进一步将该系统与CO2电还原反应器集成,使用CO2和水作为唯一原料可实现纯乙二醇的可持续生产。
为了进一步提高催化性能,研究人员筛选了2种具有不同官能团的CNT材料(-COOH和-NH2多壁碳管,均来自先丰纳米),并确定CNT-NH2是固体电解质反应器中生产过氧化氢的最高效的电催化剂。此外,在多相催化反应中使用的钛硅分子筛TS-1自先丰纳米。
文献链接:Fan, L., Zhao, Y., Chen, L. et al. Selective production of ethylene glycol at high rate via cascade catalysis. Nat Catal (2023). https://doi.org/10.1038/s41929-023-00977-6
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