高性能弹性体因其在柔性电子、人工致动器和刺激响应材料等新兴领域的应用前景而受到广泛关注。然而，在提高聚合物网络的机械强度和拉伸性能方面总是存在权衡。比如用弱牺牲键取代部分强共价交联可以提高拉伸性能，但同时也会降低机械强度。最近，由于机械键化学的兴起，将机械互锁分子作为滑环交联剂引入聚合物网络以提高聚合物性能的策略得到了关注。然而，现有的例子只提高了材料的拉伸性能，但在力学强度方面存在一定的局限性。
近期，华东理工大学化学与分子工程学院曲大辉教授课题组创新性地提出了一种“分子拉链”的独特概念，在超分子聚合物弹性体领域取得了新进展，相关成果以“An Ultra-Strong and Highly Stretchable Polyurethane Elastomer Enabled by a Zipper-Like Ring-Sliding Effect”为题，发表在《Advanced Materials》上。（DOI：10.1002/adma.202000345）
在本工作中，研究者们创新性地将拟轮烷交联剂引入具有丰富的氢键堆积域的聚氨酯网络，得到兼具主客体相互作用和氢键作用的超分子聚合物网络。利用极少量（0.5 mol%）的拟轮烷交联剂就可以使聚氨酯的机械强度提高950%，伸长率提高650%，断裂能提升4470%。进一步通过傅里叶变换红外光谱和X射线衍射等技术证明了机械作用下的氢键断裂，由此证明这种机械增强是由于滑环效应与氢键堆积网络的协同作用，使得氢键堆积域被分子拉链式的滑动同步破坏的能量耗散机制得以实现。这项工作为高性能弹性体的构建提供了新策略，同时推动了人工分子机器在无溶剂型聚合网络中的实际应用。
该工作由博士生施晨宇在曲大辉教授的指导下完成，并得到了田禾院士的悉心指导。该研究工作得到了国家自然科学基金委重大项目、基础科学中心、上海市重大科技专项等项目资金的支持，表征工作得到了华东理工大学分析测试中心的大力支持。
文章网址：
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202000345
来源：华东理工大学
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