大自然带给了材料学家们无限的设计灵感，从荷叶、竹、木等的微观多级结构及特殊功能，到具有突出力学性能的贝壳珍珠母层、蜘蛛丝，以及具有水下超强粘附的贻贝蛋白，一系列高性能及功能化聚合物仿生材料受此启发，相继被研发并得到实际应用。壁虎、蜥蜴等动物脚趾因其可以在物体表面产生强粘附并可轻易快速脱附而受到了人们的广泛关注。研究表明，这一独特的可逆粘附能力主要依赖于动物脚趾表面精细的多级刚毛结构，并基于范德华力及毛细作用力等得以实现（图1a）。受此可逆粘附原理启发，过去二十年，研究人员重点围绕物理结构设计制备了一系列性能优异的仿生可逆粘附材料，并在精密器件转运、智能机器人、医疗等领域展现出广阔的应用前景。由于仿生粘附材料展现出的可逆特性及范德华力普适性相互作用，其在空间微重力、真空环境及多种材质表面均能良好发挥其可逆粘附功能，因此在空间技术，如航天器及装置在轨操作、舱内及舱外机器人行走策略、空间碎片以及在轨飞行物捕捉等领域展现出很好的应用前景。近年来，美、欧等研究人员围绕这些应用展开了先期探索工作（图1b）。然而，空间在轨高低温及辐射等极端环境条件对聚合物基仿生粘附材料的使用性能将产生显著影响，开发适用于空间环境的仿生可逆粘附材料，将对该类材料走向空间实际应用，促进在轨服务技术的发展和革新具有重要意义。
图1 具有可逆粘附能力的生物微结构及其仿生材料空间应用示意。（a）不同尺度下壁虎脚趾表面微结构形貌（图片来源：PNAS, 2005, 102 (2), 385-389）；（b）仿生可逆粘附材料用于空间站外部检查机器人构想图（图片来源：A. Parness, etc., presented at AIAA SPACE Conf. and Expo. San Diego, USA, September 2013）；零重力下抓取和释放大型扁平（b）和弯曲物体（c）的验证试验（图片来源：Science Robotics 2017, 2 (7), eaan4545）。
四川大学邹华维教授团队夏爽特聘副研究员等与青岛科技大学李志波教授团队合作，围绕仿生可逆粘附材料的空间应用需求，以提升其空间耐受性能，尤其是低温耐受性和耐辐射性为目标，通过一步法阴离子开环共聚合成了含苯基的聚二甲基硅氧烷弹性体（p-PDMS，图2）。对p-PDMS的理化分析表明，少量苯基的引入即可完全抑制PDMS的低温结晶，使得该类弹性体可在低至-120℃时依旧保持良好的高弹性（图3）。
图2 一步法阴离子开环聚合制备p-PDMS预聚体
图3 不同苯基含量p-PDMS弹性体在不同温度下的压缩（a-c）及拉伸性能（d-f）
对基于一步成型制备的p-PDMS仿生可逆粘附材料的粘附性能评估结果表明，p-PDMS仿生可逆粘附材料室温状态的粘附强度可以很好地维持到低至-120℃。相比之下，基于相同合成方法制备的PDMS仿生可逆粘附材料在其结晶温度以下（约-65℃），粘附强度降低了50%以上。-120℃百周期循环粘附实验进一步表明，p-PDMS仿生可逆粘附材料的长时粘附-脱附性能可良好维持（图4）。然而，PDMS仿生可逆粘附材料由于其低温下的塑性形变，以及周期性预负载受力过程对表面微结构造成的累积形变，导致其后续粘附过程界面的非共形接触及应力传递不均，最终导致其循环粘附强度出现显著下降（图5）。研究工作同时考察了高温及伽玛辐照对材料性能的影响。实验结果表明，p-PDMS高温热稳定性能优异，可在100℃高温环境良好维持其粘附性能。相较于PDMS，苯基的引入则可在一定程度上降低辐射损伤，尤其是在高剂量下。
图4 不同温度下PDMS和10%-p-PDMS制备的仿生粘附材料的法向粘附性能测试结果及低温下百周期循环测试结果
图5 PDMS及10%-p-PDMS制备的仿生可逆粘附材料粘附过程表面微观形貌演变及其可能变化机制
该工作以《Superior Low-Temperature Reversible Adhesion Based on Bio-Inspired Microfibrillar Adhesives Fabricated by Phenyl Containing Polydimethylsiloxane Elastomers》为题发表在《Advanced Functional Materials》（Adv. Funct. Mater. 2021, 2101143）上，第一作者为四川大学特聘副研究员夏爽博士，通讯作者为四川大学邹华维教授，青岛科技大学李志波教授。该研究工作同时得到了中国工程物理研究院化工材料研究所高分子部的大力支持。
论文链接：
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202101143
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