发展生物质燃料替代传统化石能源是实现碳中和的有效途径之一。其中,基于膜分离过程的生物质燃料纯化技术是一种绿色、高效且可持续的分离手段,有望进一步提高生物质燃料的经济性,使其更具市场竞争力。
二维材料由于其具有的原子级厚度、层间快速传质通道以及较大的横向尺寸被认为是一种理想的分离膜材料。然而,构建具有快速水传输能力的高性能二维膜仍然面临着渗透性与选择性之间的Trade-off效应挑战。
近日,华东理工大学的徐至教授和南京工业大学的金万勤教授、黄康副教授合作,以典型的二维材料氧化石墨烯为研究对象,通过设计合成了一种球形聚电解质刷,并将其引入到氧化石墨烯膜的二维限域空间内,构筑出快速的水传输通道,并应用于生物质燃料的纯化过程。

在氧化石墨烯二维限域通道内引入具有超快水分子传输位点是一种制备高性能二维膜简单易行的方法。本文将功能性聚丙烯酸链接枝的聚电解质刷引入到氧化石墨烯膜层间,一方面功能性聚电解质刷能够与氧化石墨烯纳米片通过很好的自组装实现无缺陷二维膜的成功制备;另一方面,聚电解质刷的独特结构在膜层中创建了快速的水传输位点以促进水分子在氧化石墨烯膜内的高效转运。

此外,研究发现膜的水传输能力不仅取决于聚电解质链的亲水性,还与它们在溶剂中柔韧性密切相关;通过进一步设计合成了具有不同亲水性的四种聚电解质刷,并以同样的方法引入到氧化石墨烯膜层间,实验发现膜分离性能并没有完全按照亲水性顺序;通过将耗散型石英晶体微天平测试和分子模拟相结合,进一步揭示了二维限域通道中水分子迁移与聚电解质链柔韧性之间的结构-性能关系。
最终,构筑的新型二维氧化石墨烯膜在生物质燃料丁醇的纯化过程中表现出突出的分离性能,其渗透通量达到5.2 kg m-2 h-1,相应的分离因子达到8000。该工作为在二维限域空间内构建快速水传输通道提供了一种新策略,同时更多地强调了引入的纳米材料内在特性(包括柔韧性、极性和亲水性等)对分离性能的影响,有望为设计制备具有更加优异性能的二维膜提供新的思路。
文章的第一作者是华东理工大学化工学院博士研究生代立恒和博士后徐放博士,同时本工作得到华东理工大学化工学院郭旭虹教授的大力支持。
原文链接:
Ultrafast Water Transport in Two-Dimensional Channels Enabled by Spherical Polyelectrolyte Brushes with Controllable Flexibility
Liheng Dai, Fang Xu, Kang Huang, Yongsheng Xia, Yixing Wang, Kai Qu, Li Xin, Dezhu Zhang, Zhaodi Xiong, Yulin Wu, Xuhong Guo, Wanqin Jin, Zhi Xu
https://doi.org/10.1002/anie.202107085
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