华电卞星明课题组Compos Part B-Eng：揭示复合材料热导率与颗粒界面接触概率之间的内在联系 - 提升复合材料导热能力

高分子科技

2022-01-18

导读：对于理解聚合物基复合材料中的导热机理和制备高导热复合绝缘材料具有重要意义…

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现代电力电子设备逐渐向高功率密度、高集成度、便携式方向发展，散热性能也设备的关键瓶颈问题之一。将二元复配填料引入聚合物基体中是提高复合材料热导率的一种有效途径，然而随着混合填料的引入会引起界面声子散射问题，影响复合材料的热导率，因此如何通过调控颗粒之间的相互接触，在低填充填料浓度下获得高导热系数具有重要意义。

近期，华北电力大学卞星明教授课题组在《Composites Part B: Engineering》期刊上发表题为“Promoting the thermal transport via understanding the intrinsic relation between thermal conductivity and interfacial contact probability in the polymeric composites with hybrid fillers”的论文。这文章提出了一种基于颗粒接触概率和有限元方法的复合材料传热模型，用以分析基于氧化铝、碳化硅晶须和硅橡胶复合材料的热导率和颗粒接触概率。文章从理论建模和实验表征两方面入手，发现了填料体积分数、二元填料粒子的填充比、填料粒子的粒径是影响复合材料热导率的重要因素。在研究了复合填料接触类型的基础上，获得了以氧化铝和碳化硅晶须为填料的复合材料最优导热系数配置方案。该工作为解释复合材料中的热传导过程提供了新的接触机制，为合理设计和制造其他类型的高导热复合材料提供了新思路。

图1是文章的整体研究思路。考虑到SiCw的高长径比以及Al₂O₃优良的电绝缘性能，选用Al₂O₃和SiCw作为基体中的混合填料。在宏观层面上，文章制备了Al₂O₃/SiCw/SR复合材料进行热导率测试。在微观层面，建立了Al₂O₃/SiCw/SR的三维随机分布模型进行颗粒接触概率计算，利用有限方法计算了复合材料的传热特性。研究了不同填料体积分数、不同形状填料的填充比和不同填料粒子的粒径对复合材料导热系数的影响。文章在结合了颗粒接触概率模型的基础上，得到了最优的复合材料导热系数。

图1. 基于仿真结果和实验验证的研究思路示意图

文章研究了填料总体积分数、填料粒子填充比和Al₂O₃颗粒粒径对复合材料热导率的影响。为了与实验结果相对应，文章建立了建立了Al₂O₃/SR、SiCw/SR、不同填料体积比的Al₂O₃/SiCw/SR复合材料模型。各模型中Al₂O₃粒径均为10 μm，SiCw的直径均在5-10 μm，长在50-100 μm随机分布。

图2为热导率实测与仿真结果，以及颗粒接触概率计算结果。由图2(a)可以发现，随着填料体积分数的增加，复合材料的热导率逐渐增加，这是因为当填料体积分数较小时难以形成导热通路，随着填料体积分数的增加，粒子数量增加，粒子间的距离减小，更有可能彼此搭接，有利于热通量流过，从而使热导率增加。且由于SiCw的长径比大，热导率始终为Al₂O₃/SiCw/SR> SiCw/SR>Al₂O₃/SR。图2(d)为对应的颗粒接触概率计算结果，随着填料体积分数的增加，复合材料的颗粒接触概率增加，与热导率的变化趋势一致。

图2(b)和图2(e)研究了不同Al₂O₃和SiCw粒子的体积填充比对复合材料热导率以及颗粒接触概率的影响，随着SiCw体积比的增加，复合材料的热导率呈现先增加后减小的趋势，且在SiCw与Al₂O₃的体积比为4:1时，热导率达到最大。这是因为SiCw长径比大，颗粒间更容易彼此搭接形成导热通路。与纯SiCw填充情况相比，适量的引入Al₂O₃可以起到填充SiCw颗粒间空隙的作用，有利于提高颗粒接触概率，从而提高热导率。

图2(c)和图2(f)研究了不同Al₂O₃粒径对复合材料热导率以及颗粒接触概率的影响，发现Al₂O₃粒子的粒径对复合材料热导率的影响与Al₂O₃和SiCw的体积比有关系。在Al₂O₃与SiCw的体积比为4:1时，随着Al₂O₃粒径的增加，复合材料的热导率有轻微上升的趋势，这是因为此时Al₂O₃作为主填料，随着其粒径的增加，延长了导热通路，有利于粒子间的接触，因此热导率有略微的增加。在Al₂O₃与SiCw的体积比为1:4时，随着Al₂O₃粒径的增加，热导率呈现下降的趋势。这是因为此时SiCw粒子作为主填料，Al₂O₃粒子作为增强填料，随着Al₂O₃粒径的增加，Al₂O₃粒子的数目减少，导致粒子相互接触和搭接的概率减小，粒径大的Al₂O₃难以填充SiCw之间的空隙，导致颗粒接触概率降低，热导率降低。在Al₂O₃与SiCw的体积比为1:1时，Al₂O₃粒子粒径的作用并不明显。

图2. 实验验证、仿真结果及颗粒接触概率计算结果。热导率：(a)填料类型、总体积分数不同 (b) 10 vol%总体积分数下，填料体积比不同 (c) 10 vol%总体积分数下，Al₂O₃粒径不同；颗粒接触概率：(d)填料类型、总体积分数不同 (e) 10 vol%总体积分数下，填料体积比不同 (f) 10 vol%总体积分数下，Al₂O₃粒径不同

图3(a)总结了复合材料热导率与Al₂O₃和SiCw的体积比以及Al₂O₃粒径之间的实测与预测关系，这对以后高导热绝缘材料的制备具有指导意义，有望通过单纯的数学计算判断不同情况下复合材料热导率的大小，有利于指导工程实践。图(b)为不同情况下复合材料的热导率与颗粒接触概率的结果对比，可以发现当Al₂O₃和SiCw的体积比为1:4，Al₂O₃粒径为10 μm时，复合材料的热导率和颗粒接触概率同时达到最大，热导率和颗粒接触概率的变化趋势一致，验证了该模型的可靠性。

图3. 不同条件下实验和计算结果的变化规律。 (a) 热导率与填料体积比和Al₂O₃粒径之间的实测与预测结果 (b) 不同情况下复合材料的热导率与颗粒接触概率的结果对比

目前学者们通常采用引入填料粒子的方式来提高复合材料的热导率，但是对于填料粒子的引入对形成导热通路的贡献的理论模型及计算方法方面研究较少。因此，他们提出了颗粒接触概率模型来定量计算和定性分析不同类型颗粒间的接触对于提高复合材料热导率的贡献。该研究对于理解聚合物基复合材料中的导热机理和制备高导热复合绝缘材料具有重要意义，为定量研究复合材料的传热过程提供了新的思路。

华北电力大学电气与电子工程学院在读硕士生齐雯是该论文的第一作者，剑桥大学“英国皇家工程院杰出青年奖”获得者沈博洋博士、北京理工大学宋维力教授、华北电力大学谢庆教授等是该论文的合作作者，通讯作者是华北电力大学卞星明教授。

原文链接：

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1359836822000038

https://doi.org/10.1016/j.compositesb.2022.109613

通讯作者简介：

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卞星明教授，新能源电力系统国家重点实验室（华北电力大学）先进输电团队成员，主要从事电工装备电晕放电和电磁环境、电力系统智能感知技术和先进电气绝缘材料的教学科研工作，2016年教育部霍英东基金、2017年中国科协会青年人才托举工程项目获得者。担任《IEEE Transactions on Dielectrics and Electrical Insulation》、《High Voltage》、《CSEE Journal of Power and Energy Systems》编委及副编辑、高电压绝缘领域顶级国际会议IEEE CEIDP常务理事、中国电工技术学会青年工作委员会副秘书长、中国电工技术学会能源互联网装备技术、等离子体及应用专委会委员、中国复合材料学会电网工程复合材料、介电高分子复合材料与应用专委会委员。主持国家自然科学基金面上项目2项、国家重点研发计划子课题2项、国家重点实验室自主/开放课题（重点）3项、中国博士后科学基金一等资助项目等纵向及多个国家电网公司、南方电网公司横向项目。获教育部高等学校科学研究优秀成果奖（科技进步）一等奖、辽宁省政府优秀新产品奖、陕西电力公司科技进步一等奖、清华大学优秀博士论文、清华大学学术新秀等奖励。以第一/通讯作者在Chemical Engineering Journal、Composites Part B: Engineering、Composites Science and Technology、Journal of Materials Chemistry C、Applied Physics Letters、IEEE Trans.（Power Delivery、Dielectrics & Electrical Insulation、Power Electronics、Applied Superconductivity）、High Voltage、CSEE JPES等电气工程、材料科学领域顶级期刊发表SCI论文50余篇，7篇为Scopus高被引论文。获国家发明专利授权15项。指导的博士生、硕士生有多人次获北京市优秀毕业生、优秀学位论文、国家奖学金；超过95%的毕业生在北京、上海、广州、天津、苏州、宁波等地的电网公司就业。