在过去的几十年中，随着便携式电子产品，电动汽车和电子储存需求的不断增长，可充式锂离子电池的发展和商业化取得了革命性的进步。在现代电池工业发展过程中，锂金属因其具有超高理论比容量(3860 mAh g-1)和较低的电化学电位（-3.04V vs 标准氢电极），被认为是二次电池的“圣杯”负极材料。然而锂金属电极具有反应活性高、体积变化大、易产生锂枝晶等问题，严重阻碍了其在电池系统中实际应用。
针对锂金属负极在应用中出现的挑战，北京化工大学曹鹏飞教授（原橡树岭国家实验室研究员）团队和南开大学杨化滨研究员团队制备了一种具有高拉伸、低温自愈性能的离子导电聚合物网络(SHIPN)来提高锂金属在宽温度范围的界面稳定性和抑制锂枝晶生长。研究成果以“Self-Healable, Highly Stretchable, Ionic Conducting Polymer as Efficient Protecting Layer for Stable Lithium-Metal Electrode”为题发表在《ACS Applied Materials & Interfaces》上。南开大学材料科学与工程学院硕士研究生孙斐源和李振喜为论文共同第一作者，杨化滨研究员和曹鹏飞教授为共同通讯作者。
通过简单的自由基聚合及化学交联，合成了一种具有自愈合性能的聚合物交联网络（SHIPN），其具有的较低的玻璃化转变温度(-47.7 ºC)及氢键作用有利于断裂界面的互穿，使其在低温下仍能表现出良好的自愈合能力。这种可自愈合的软界面有利于在锂金属电极上形成均匀的涂层，并对锂金属表面进行有效的保护。
SHIPN的玻璃化转变温度为-47.7 ℃，表明SHIPN 在室温及低温下都具有快速聚合物动力学，体现为快速的自愈合能力。同时剪切模量与温度的关系也证明了在-30 ℃以上时，SHIPN的储能模量与损耗模量平行逐渐下降，满足链动力学的自修复和力学性能恢复的条件，并保持较高的模量，从而抑制锂枝晶生长。
在半电池及对称电池的测试中，由于SHIPN的保护作用，电化学性能得到了显著提升。Li/SHIPN@Cu电池在电流密度为0.5 mA cm−2时，能稳定循环250圈，平均库伦效率为96.4%。当电流密度增加到1 mA cm-2时，Li/SHIPN@Cu电池仍能在200次循环中保持95.3%的平均库伦效率。在SHIPN@Li/SHIPN@Li电池中，在2 mA cm-2和 3 mA cm-2的电流密度下，电池可稳定循环500 h，极化电压始终小于100 mV。
在全电池的测试中，SHIPN表现出了优异的保护作用，在25℃和5℃下，SHIPN@Li/LFP全电池在1 C的电流密度下能分别稳定循环250和500圈。由于SHIPN的宽温度自愈合能力，SHIPN@Li/LFP电池在25℃和5℃下，都展现了优异的倍率性能。同时SHIPN@Li/LFP电池的电荷转移阻抗更小、更稳定，也表明在锂金属负极上形成了更稳定的SEI层。
凭借合理的结构设计、低成本的合成和由此带来的优异电化学性能，自修复聚合物网络的设计必将为“智能”、高性能聚合物材料在提高电化学性能的高能量密度电池中的应用提供新的思路。
原文链接：
https://doi.org/10.1021/acsami.2c04166
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