华南理工林志伟和NIST Ming Zheng合作《Science》：利用DNA首次实现了碳纳米管的可控有序修饰

高分子科技

2022-07-29

导读：基于精确可控SWCNTs修饰方法，有望实现按可定制化方式，重塑其原有…

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单壁碳纳米管（SWCNTs）是由单层碳原子组成的一维管状纳米材料，具有优异的光学、电学、力学、热学等方面性能，已经被广泛应用于诸多领域包括电子器件、光学仪器、疾病检测等。SWCNTs的化学修饰可以改变其晶格结构，进而改变电学和光学性能，对发展新型材料如有机超导材料、量子材料意义重大，是国际前沿的研究方向。但由于SWCNTs中所有碳原子的化学环境相同，SWCNTs的可控化学修饰是该领域长期存在的一项重大挑战。

针对该挑战，近日华南理工大学前沿软物质学院林志伟教授（回国前就职于NIST）与美国国家标准与技术研究院（NIST）Ming Zheng研究员，利用DNA首次实现了SWCNTs的可控有序修饰 (图1)。本文第一作者兼通讯作者林志伟解释：“精确可控的修饰方法，使得科学家有望像服装设计师一样，按自己的想法 ‘可定制化’的设计SWCNTs化学结构，以实现特殊的性能（例如超导性能），进而实现在航空航天、量子计算机、量子通信、新一代生物医疗等领域的前沿应用”。相关研究成果以“DNA-guided lattice remodeling of carbon nanotubes”为题发表在国际顶级期刊《Science》上。林志伟教授为本论文的第一作者和通讯作者，Ming Zheng 研究员为共同通讯作者。华南理工大学前沿软物质学院博士生李依浓为本文的分子模拟和彩图设计做出了重要贡献。NIST为本论文的主要通讯单位，华南理工大学为本论文的合作单位以及林志伟新就职工作单位。

图1.可控有序修饰的单壁碳纳米管（SWCNT）

具体来说，作者将含有鸟嘌呤碱基（Guanine，G）的DNA序列，缠绕至多种单手性SWCNTs的表面，通过调控SWCNTs种类、DNA序列和构象，实现预先定制反应位点。在525 nm光照下激发玫瑰红（Rose Bengal）产生单线态氧（¹O₂），进而引发G与SWCNTs发生反应。之后利用吸收光谱、光致发光光谱（PL）、拉曼光谱对产物结构进行表征（图2）。

图2. SWCNTs与DNA的反应示意图和光谱表征

为了深入研究反应机理以及反应后SWCNTs晶格中反应位点的空间分布，作者设计了一系列有相同G含量，但G相对位置不同的DNA（2G-n），出乎意料地发现C₃GC₇GC₃（2G-7）和(8,3) SWCNTs的反应产物，在拉曼、荧光光谱中与SWCNTs晶格缺陷相关的峰强出现了极小值，表明在SWCNTs中形成了有序排列的晶格缺陷，即有序排列的反应位点（图3）。

图3. 筛选DNA序列在SWCNTs中构筑有序的晶格缺陷

利用冷冻电镜（Cryo-EM）对C₃GC₇GC₃-(8, 3)的结构进行表征和重构，证实了有序的DNA螺旋结构，其螺距为6.5 Å（图4）。通过计算机模拟所构筑的理论模型与冷冻电镜的重构模型相互验证，清楚地揭示了反应机理，并进一步证明了晶格缺陷（G反应位点）在SWCNTs表面等间距的有序排列。

图4. Cryo-EM重构有序修饰的SWCNTs结构及反应机理示意图

总结，本工作通过简单的DNA序列设计和精密的结构表征，为SWCNTs可控化学修饰开辟了一个全新的思路。基于精确可控的SWCNTs修饰方法，有望实现按可定制化的方式，重塑SWCNTs原有的晶格结构和光电性能，为发展有机超导材料、拓扑材料等变革性材料提供了重要的理论和实验依据。审稿人对相关研究成果给与了高度评价，认为该工作完成了过去很多人做尝试但收效甚微的宏伟目标，是领域里的重大进展等。

论文信息：

DNA-guided lattice remodeling of carbon nanotubes

Zhiwei Lin1*, Leti Beltran2, Zeus A. De los Santos1, Yinong Li3, Tehseen Adel4, Jeffrey A Fagan1, Angela R. Hight Walker4, Edward H. Egelman2, and Ming Zheng1*

Lin et al., Science 377, 535–539 (2022)

https://www.science.org/doi/10.1126/science.abo4628

来源：华南理工软物质

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