使用固态聚合物电解质取代液态电解液（LE）用于锂金属电池是抑制锂枝晶生长、提高安全性能的重要因素。然而在固态聚合物电解质中离子电导率差和界面电阻显著增加的问题阻碍了其实际应用的发展。因此提升聚合物电解质的锂离子迁移能力，提高界面稳定性是聚合物电解质发展的重要挑战之一。
图1. SZ-GPE结构以及SZ-GPE和LE在锂金属负极上的锂沉积示意图。
近期，北京化工大学化学工程学院于乐教授团队以具有高空隙率和安全性的微纳米结构的聚偏氟乙烯-六氟丙烯（PVDF-HFP）为聚合物基质，以SiO2纳米颗粒和ZSM-5为无机填料，制备了一种新型凝胶聚合物电解质（SZ-GPE），以加快锂离子传输和抑制锂枝晶生长（图1）。纳米SiO2的Lewis酸性位点可以吸附PF6-，促进LiPF6的解离。ZSM-5的亚纳米孔道的限域效应有效提高了锂离子迁移数。SZ-GPE间协同效应能有效抑制电解质的分解，在锂金属负极上形成稳定的界面。得益于多尺度结构设计，SZ-GPE作为锂金属电池电解质，有效提升了锂离子迁移能力（图2）并体现出优异的循环性能（图3）。这种多尺度设计还为高性能锂金属电池电解质提供了一种有效的策略。该工作以“Multiscale Structural Gel Polymer Electrolytes with Fast Li+ Transport for Long-Life Li Metal Batteries”为题发表在《Advanced Functional Materials》上（Adv. Funct. Mater. 2022, DOI: 10.1002/adfm.202209837）。文章第一作者是北京化工大学硕士生杨海霞。该研究得到国家自然科学基金委的支持。
图2. (a) SiO2存在条件下LiPF6解离分子动力学模拟, (b) LiPF6解离分子动力学模拟, (c) LE, (d) GPE和(e) SZ-GPE的迁移数测试, (f) NMR测试, (g)电导率测试, (h) EIS 阻抗测试。
图3. (a) Li||NCM811全电池的循环性能, (b) LE和(c) SZ-GPE组装的Li||NCM811全电池在1 C下不同循环圈数的充放电曲线, (d) Li||LiFePO4全电池的循环性能。
该工作是团队近期关于聚合物电解质相关研究的最新进展之一。固态聚合物电解质具有较低的离子电导率和低的锂离子迁移数使得其离子传输动力学十分有限，导致锂枝晶生长和较差的倍率性能。同时，固态聚合物电解质与电极之间的接触性较差，导致高的界面阻抗，影响锂离子的传输。在过去的两年中，团队制备了基于三锂盐系统（LiPF6-LiTFSI-LiFSI）的聚1,3-二氧戊环基固态聚合物电解质用于锂金属电池中以实现快速充电放电和稳定循环（Chem. Commun., 2022, 58, 10973）。团队总结了功能化聚合物在电解质改性和锂负极界面设计中的应用，并从界面化学以及锂离子传递和迁移机制的角度对功能化聚合物的应用进行了探讨（J. Mater. Chem. A, 2021, 9, 13388）。
原文链接：
https://doi.org/10.1002/adfm.202209837
相关进展
北化大陈晓春教授/于乐教授《Chem. Eng. J.》：双离子液体电解质中的阴阳离子协同调控用于稳定金属锂负极
北化大于乐教授课题组与西安交大丁书江教授团队《JMCA》：功能化聚合物在锂金属负极电解质优化和界面改性中的应用
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