目前商用热电偶和红外温度计难以实现可穿戴方式的温度准确监测，而基于热敏弹性体柔性传感器受益于可穿戴性，由于能够实现出色的人体皮肤适形贴合和温度响应，从而受到了广泛关注。另一方面，良好的皮肤适形性是把“双刃剑”，穿戴接触导致的应变因素对温度信号监测造成的干扰却不可忽视，而目前对器件整体结构优化设计和温度敏感层柔性化制备策略还有待进一步研究。
贝壳的微观结构具有典型的“有机-无机”层层交替特征，受力时能够通过相邻层间相对滑动发生局部形变并耗散大量能量，因此具有出色的力学稳定性。北京林业大学杨俊等受贝壳材料异质结构和层间高强度矿物桥连接的协同增韧效果等机制的启发，在Nature Communications发表题为“A Biomimetic Laminated Strategy Enabled Strain-interference Free and Durable Flexible Thermistor Electronics”研究论文。
文中提出了一种简单高效的金属配位层间交联方法，能够提高异质相邻层界面互锁效果和促进平面内能量耗散，从而强化整体结构稳定性。利用层层自组装和冷压辅助工艺，将MXene纳米片与TEMPO氧化纳米纤维素掺杂的高结晶度聚乙烯醇薄膜，通过Fe(II)和羧基配位作用实现层间交联，获得不受形变干扰、同时具有优异的温度灵敏度（-1.32% ℃-1）和分辨率（0.3 ℃）、以及弯折耐久能力（20000次疲劳测试）的柔性热敏电阻弹性体（图1）。
图1 基于天然贝壳仿生策略的应变不干扰柔性温度传感器
为了更好地阐明非均质多层结构如何通过界面互锁实现应变不干扰机制，文中采用有限元模拟定量分析交替层间结构随垂直应力场的演化过程（视频1）。通过对不同交联层数的异质弹性体力学（如穿刺、应力松弛和拉伸-卸载循环）和形变条件下的热响应行为的研究，发现伴随外加载荷，以配位键和氢键为主的界面桥接有利于应力向面内交联区域的扩散，从而抑制整体结构变化。
对于传统的金属基热电偶，温度的升高会提高原子的振动能，导致自由电子的碰撞增加，从而导致电阻随之增加。对于基于半导体的热敏电阻，其价带中的电子在高温下被激活并移动到导带，从而产生更多的载流子并降低电阻。与基于不同转导原理和器件集成技术制备的高度独立的温度传感器设计策略相比，本文采用热敏导材料（MXene 纳米片）在聚合物中构筑具有负温度响应系数的热阻导体网络，能够有效地弥补聚合物在高热灵敏性和力学性能之间的不匹配弊端，从而提高了温度响应能力（视频2）。
这项工作体现了在结构设计和性能上的显著创新，在仿贝壳结构策略中强调有效的界面耦合和异质层间壁垒作用，实现平面内应力扩散和裂纹扩展抑制，阻碍了形变导致的传导通路形成，从而克服了柔韧性和热响应之间的矛盾。另外文中还验证了提出的界面互锁和异质弹性体结构策略对多种热敏介质的通用性和制备规模的可扩展性，实现了在多个场景中无信号失真的可穿戴热敏弹性体温度检测，在医疗电子、人工假肢和智能机器人等领域具有广阔的应用前景。
北京林业大学杨俊研究组博士生郝三伟为第一作者，许凤教授对此项工作的完成提供了重要支持。该研究获得国家自然科学基金、中央高校基本科研业务费专项资金和制浆造纸工程国家重点实验室开放基金支持。
杨俊研究组聚焦于天然高分子软物质材料方面的研究，近年来在Nat. Commun.、ACS Nano、Chem. Mater.和Macromolecules 等期刊上发表系列论文揭示纤维素和木质素在凝胶材料界面作用及其在柔性传感器中的应用探索。本研究组目前招收2023级博士生和硕士生，欢迎具有相关背景的优秀学生加入，有意者请联系yangjun11@bjfu.edu.cn，期待与您共同进步！
论文链接
https://www.nature.com/articles/s41467-022-34168-x
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