柔性传感器作为智能可穿戴设备的核心部件，在拉伸、弯曲、折叠等复杂状态下仍能正常工作，被广泛应用于电子皮肤、健康监测和人机交互等方面。其中，水凝胶作为一种典型的湿软材料，因其具有良好的生物相容性和优异的性能可调性，被认为是设计开发智能可穿戴设备的理想选择之一。湖南工业大学经鑫研究团队近年来致力于设计开发具有高稳定的导电水凝胶材料：（1）利用贻贝仿生改性氧化石墨烯及Mxene等填料、溶剂置换策略等，设计开发了一系列具有高导电性及长期稳定性的导电水凝胶材料（Journal of Materials Chemistry C, 2021, 9, 10127-10137; Journal of Materials Chemistry C, 2022,10, 11914-11923; Journal of Materials Chemistry C, 2022,10, 8266-8277 ）等； （2）通过化学接枝、表面改性，设计开发了一系列具有高输出性能及高稳定性的自供电柔性传感器（ACS Applied Materials & Interfaces 2021, 13, 14, 16916-16927；Journal of Materials Chemistry C, 2020,8, 5752-5760； ACS Applied Materials & Interfaces，2020, 12, 20, 23474-23483）。
但是，传统的导电水凝胶因分子内摩擦，通常会呈现显著的滞后。这一缺陷严重限制了导电水凝胶在柔性传感器中的应用。与此同时，水凝胶的高滞后性往往会对其传感性能产生一定的负面影响，例如在应变范围内应变与相对电阻变化率（ΔR/R0）的非线性，基线漂移等现象，这些负面因素会对智能可穿戴设备的集成设计产生一定的影响。
为了解决上述问题，湖南工业大学经鑫教授课题组以丙烯酰胺为原料，通过引入溶胀效应和桥接效应，成功制备了一种具有超低滞后的多功能聚丙烯酰胺/laponite/硼酸/乙二醇有机凝胶（PLBOH）（图1）。laponite作为物理交联剂可以增强水凝胶的力学性能。溶胀效应一方面可以减少聚合物分子链之间的临时缠结，有利于降低能量耗散；另一方面，乙二醇的润滑作用可以有效降低分子内摩擦，减少能量耗散，提升材料的抗滞后性能。与此同时，硼酸既可以通过B-N配位键与聚合物分子链相连接，又可以通过硼酸酯键的方式与乙二醇相连，实现对聚合物分子链的键接，以达到延长聚合物分子链长度的效果，有利于张力的快速传递。
在450 s的观测时间内，100%应变下的PLBOH有机凝胶的应力松弛仅下降了约8%，其对应的滞后为1.38%，展示出了优异的低滞后性能。另外，在不同拉伸应变和拉伸速率条件下对有机凝胶进行了滞后性能测试，PLBOH有机凝胶在不同测试条件下均表现出较低的滞后性能与较低的能量耗散，另外在500次循环之后其滞后仍能保持较低水平（<3.6%）（图2）。该研究表明溶胀和乙二醇的润滑作用可以有效降低有机凝胶的滞后性能。
PLBOH有机凝胶在拉伸应变范围内应变与相对电阻变化率（ΔR/R0）具有较高的线性度（R2=0.996，0-750%），较高的灵敏度（GF=2.68），ΔR/R0、应变和应力三者的响应一致性以及快速的响应时间（~10 ms）。并且在长期稳定性测试中没有产生基线漂移的现象（图3）。
PLBOH有机凝胶作为应变传感器可以有效监测人体关节的运动，并且将其组装为摩擦纳米发电机（TENG）时可以实现对小型电子设备的供电，为自供电智能可穿戴设备的开发与应用提供了一种全新的思路（图4）。
图4 有机凝胶作为应变传感器以及在自供电设备中的应用
该工作以“Multifunctional Organohydrogel with Ultralow-Hysteresis, Ultrafast-Response, and Whole-Strain-Range Linearity for Self-Powered Sensors”为题发表在《Advanced Functional Materials》上（DOI：10.1002/adfm.202213895）。文章第一作者为2021级硕士研究生邹健，通讯作者为经鑫教授，该研究得到了湖南省自然科学基金、湖南省教育厅科学研究项目的支持。
全文链接：
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/epdf/10.1002/adfm.202213895
相关进展
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