电催化分解水产氧反应（OER）在诸如水电解槽和可充电金属空气电池等众多关键的能量转换和存储系统中都是关键反应。该反应涉及多电子和多中间体，反应动力学较慢，因而必须使用合适的电催化剂来加快反应动力学。碳基无金属（metal-free）电催化剂作为与金属基催化剂互补的一类重要的OER催化剂在过去十年里被不断开发。杂原子掺杂，缺陷工程，以及表面功能化的策略均已被证实可以成功调控此类碳基metal-free OER催化剂：本质上，这些策略都会引起共轭碳基质上的电荷重新分布，从而激活一些局域正电荷的碳原子作为主要OER活性位点。换言之，实现此类碳基OER催化剂的关键是诱导形成带正电荷的碳位点，这对于OER过程中初始的氢氧化物吸附步骤必不可少。然而，此前绝大多数的碳基OER催化剂都严重依赖于碳同素异形体（如碳纳米管，石墨烯等）的改性，且多数改性方法还涉及复杂和高能耗的处理（如煅烧），这些都限制了催化剂的选择和广泛使用。因此，寻找除了碳同素异形体之外的且易于制造的高效metal-free OER 电催化剂非常必要。
水凝胶是一类具有三维(3D)网络的亲水性聚合物，其含有重复的极性基团(如羧基)单元以保留高含量的水/电解质。大多数水凝胶可以在温和条件下由廉价的前驱体制成，同时其3D网络可以避免聚合物链的溶解，从而确保其优异加工性能以用于非均相电催化反应。更重要的是，极性基团使得水凝胶骨架内拥有大量的带正电荷碳原子，可作为潜在的OER活性位点。此外，水凝胶内独特的限域型凝胶-水/电解质组分被证明与聚合物骨架之间具有相互作用，可以增强典型电催化反应的活性。因此，基于其类型的多样性及可调节性，聚合物水凝胶代表着一类具有巨大扩展潜力的metal-free OER电催化剂。然而，迄今为止，基于水凝胶的无金属OER电催化剂鲜有报道。
图1 理论预测PANa凝胶的OER 性能
图2. PANa凝胶复合电极的OER性能
图3. 谱学表征和超氧化物中间体的鉴定
图4. 活性位点和凝胶催化剂的一般性印证
原文链接：
https://www.nature.com/articles/s41467-023-36532-x
相关进展
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