水凝胶具有优异的化学特性，广泛应用于先进功能材料与智能材料领域。然而，水凝胶自身的匀质结构与高含水量使其在力学性能方面存在天然缺陷，极大限制了其服役表现与应用场景。现有水凝胶强韧化技术在制备成本、适用范围等方面存在诸多局限。特别地，这些方法均依赖随机试错模式，无法准确预判调控产物性质。探索发展规律性更高、适用性更强的超强韧水凝胶按需开发新范式是当下亟需解决的前沿课题。
图1 具有多级耦合能量耗散网络的超强韧水凝胶
近期，北京工业大学材料与制造学部赵治、宋晓艳教授团队通过控制高分子自发逐级组装构建了可协同耗散能量与动态恢复的多级网络，成功开发出一种基于序构模式的新型超强韧水凝胶制备体系（图1）。在成胶过程中，体系中的高分子链通过非共价相互作用进行4步自组装，使得各级功能基元间紧密耦合，相互加强，大大提升了凝胶的强度与韧性。制备该类凝胶体系的关键是选择具有适当化学结构的氢键给体与受体。研究表明，合适的氢键给体应为丙烯酸及其衍生物，同时其上的取代基团应与羧基连接于同一个碳原子上。氢键受体应具有1,2-二胺型结构单元，反式二胺比顺式二胺具有更高的反应速率（图2）。
图2 适于（绿色）和不适于（红色）构建超强韧凝胶的代表性反应物结构
按上述方法构建的凝胶其反应物结构与产物宏观机械性能间具有明显的对应关系。因此，可通过合理设计反应体系实现超强韧凝胶的性能预测与按需制备。例如，当氢键给体与受体上取代基疏水性匹配时，产物具有较高强度；当二者不匹配时，产物具有较高弹性；同时引入亲水与疏水结构单元则可兼顾强度与韧性。在取代基类型固定的情况下，增加1,2-二胺型结构单元的重复数目可同步提升产物强度与韧性。基于上述构效关系，本研究制备了系列超强韧水凝胶，并在极大范围内实现了产物性能的按需调控，所得产物的最高抗拉强度、断裂伸长率与强度分别可达19.6 MPa、20000%和135.7 MJ/cm3。同时，多级能量耗散网络内部非共价作用力的可逆性和分子链间耦合的紧密性还使得产物具有良好的自修复性能与抗溶胀性能（图3）。以上工作为超强韧水凝胶的高效制备与持续进化提供了一种崭新思路。
图3 基于多级耦合能量耗散网络的超强韧水凝胶性能展示
该工作以“Ultra-tough self-healing hydrogel via hierarchical energy associative dissipation”为题发表在《Advanced Science》上（Adv. Sci., DOI: 10.1002/advs.202303315）。文章第一兼通讯作者是北京工业大学赵治教授，共同通讯作者是北京工业大学宋晓艳教授。该研究得到国家自然科学基金的支持。
原文链接：
https://doi.org/10.1002/advs.202303315
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