全固态锂电池具有高比能、高安全性、高可靠性、长寿命、可柔性化等优点，在柔性电子器件、电动汽车、航空航天等领域具有巨大的储能应用价值，是未来储能电源发展的重要方向。然而，全固态锂电池有限的固态电解质-电极界面接触导致界面处不连续的离子传输和较大的界面阻抗，最终造成较差的电化学性能甚至电池性能过早劣化（图1a）。如何有效解决固态电解质与电极固有的界面接触问题是全固态电池锂电池进一步发展的关键科学问题。
图1 全固态锂电池的结构示意图
聚合物固态电解质因其质轻、柔性、易加工、安全可靠以及价格低廉等优势，在实现高比能、长循环和高安全的全固态锂电池实际应用中具有巨大潜力。近期，西安交通大学的丁书江教授团队在前期设计的动态超分子离子导电弹性体（DSICE）材料基础上，发展了多重动态键驱动全固态锂电池正极/聚合物电解质一体化的新策略，构建了集成式正极/超薄聚合物电解质的全固态锂电池（图1b和图2）。经精细结构设计的动态超分子离子导电弹性体具有优异的电化学性能和力学性能。首先，将动态超分子离子导电弹性体用于固态电解质。有效的锂离子传输有利于锂负极界面处均匀沉积，强而韧的力学性能有利于电解质与锂负极产生共形接触，提高锂负极的稳定性，同时可构建超薄（12 μm）的聚合物电解质；其次，将动态超分子离子导电弹性体用于磷酸铁锂正极粘结剂。快速的锂离子传输能力促进电极材料内部的离子传输，多重氢键作用增强电极颗粒间的黏附力。最后，固态电解质和磷酸铁锂复合正极在动态超分子离子导电弹性体中多重动态键（包括动态二硫键、单重氢键以及四重氢键）驱动下形成一体化的正极/聚合物电解质结构，实现了聚合物电解质和电极界面的分子级融合，且组装的集成式正极/超薄聚合物电解质全固态锂电池表现出小的极化电压和界面阻抗、高的比容量和倍率性能，以及良好的循环稳定性（图3）。该工作从聚合物分子结构设计角度为全固态锂电池中固有的电解质-电极界面接触问题提供了一种新的解决策略。该工作以“Multiple Dynamic Bonds-Driven Integrated Cathode/Polymer Electrolyte for Stable All-Solid-State Lithium Metal Batteries”为题发表在《Angewandte Chemie International Edition》上（DOI: 10.1002/anie.202307255）。文章第一作者是西安交通大学陈晶博士。该研究得到国家自然科学基金委的支持。感谢蔡司公司对该工作中电池结构表征的帮助。
图2 集成式正极/超薄聚合物电解质全固态锂电池的结构表征
图3 超薄DSICE电解质在全固态锂电池中的电化学性能
该工作是团队近期关于聚合物电解质结构设计与固态锂电池应用相关研究的最新进展之一。聚合物电解质体系中缓慢的离子传输性能通常会导致电池不理想的电化学性能。为此，团队从聚合物本征结构设计、有效载流子扩展以及有序通道构筑等不同角度开展了增强离子有效传输的方法，系统探索了聚合物电解质体系中有效增强离子传输的不同机制，实现了固态锂电池在不同温度下的循环稳定性。在过去的两年中，团队基于离子在聚合物基体中的传输机理和动态超分子工程制备了兼具快速离子传输性能和力学性能的动态超分子离子导电弹性体（Nat. Commun. 2022, 13, 4868）；通过阴离子受体正极扩展了有效载流子，阴离子参与电极反应削弱了浓差极化，使全固态可稳定循环4000圈，并可在室温下稳定运行（Nat. Commun. 2022, 13, 3209）；通过垂直定向冰晶模板结合原位聚合，制备了具有高室温离子电导率(1.08 mS cm-1）的准固态聚合物电解质，实现了宽温域下（0~60℃）固态电池的稳定循环（Nano-Micro Lett. 2022, 14, 210）。
原文链接：
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202307255
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