共价交联的弹性体表现出快回弹特性、尺寸稳定性和高机械性能，然而，共价交联的不可逆性往往会造成了严重的环境污染和资源浪费。动态相互作用及其网络结构为高分子材料的回收再利用与自修复提供了一定的策略。然而，基于动态相互作用的超分子网络在大应变下容易断裂，造成严重的分子链滑移和不可忽略的残余应变。这些残余应变无法恢复变成永久形变，或者需要很长时间才能恢复，这造成超分子弹性体往往表现出残余应变高与回弹性差。考虑到大多数弹性体在长期工程应用中不可避免的往复应力，因此在超分子弹性体中实现与共价交联弹性体类似的瞬时快回复特性具有重要意义。
近日，四川大学高分子科学与工程学院吴锦荣/兀琪团队设计了由咪唑烷酰脲（IU）和芳香亚胺-二醇（Aro-ID）组成的π型镊子结构来稳定聚氨酯弹性体中的动态硬相（SDHDs），开发了具有瞬时快回复特性、可自修复且可回收的超分子聚氨酯弹性体。其弹性回复行为与硫化天然橡胶相似。即使受到500%的变形，该弹性体在受力后释放也能瞬时回复。循环拉伸测试结果表明，该弹性体的瞬时残余应变仅为15%，与硫化天然橡胶（13%）相当，大大低于现有的自修复超分子弹性体。
在室温下，SDHDs类似于不可逆共价交联，使动态聚氨酯网络具有高结合能和小的应力松弛。因此，该弹性体表现出瞬时快回弹性，以及显著的机械强度和韧性。同时，SDHDs在加热后被活化，在温和的条件下（50 ℃）该弹性体具有优异的愈合能力(~100%的愈合效率)，并且回收后机械性能保持不变。
另外，由于超快的回弹性，该弹性体表现出显著的弹热制冷效应，绝热温度变化为-13.5℃ ，超过了硫化天然橡胶（-9.4℃）。总的来说，这项工作有效平衡超分子弹性体的回弹性、机械性能和自修复性能，进而扩大了自修复弹性体的潜在应用范围。
该工作以“Healable and Recyclable Polyurethane with Natural-Rubber-like Resilience via π-Type Tweezer Structure Stabilizing Dynamical Hard Domains”为题发表在《Macromolecules》上。四川大学高分子科学与工程学院博士研究生熊慧为文章第一作者，吴锦荣教授和兀琪副研究员为论文共同通讯作者。
该工作得到了国家自然科学基金（No. 52173058)、中国博士后科学基金项目(No. 2023M732415)和四川省自然科学基金项目(No. 2022NSFSC1982)的资助，同时感谢上海同步辐射(SSRF)的支持。
论文链接：
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.macromol.3c01770
相关进展
高分子科技原创文章。欢迎个人转发和分享，刊物或媒体如需转载，请联系邮箱：info@polymer.cn
欢迎专家学者提供稿件（论文、项目介绍、新技术、学术交流、单位新闻、参会信息、招聘招生等）至info@polymer.cn，并请注明详细联系信息。高分子科技®会及时推送，并同时发布在中国聚合物网上。
欢迎加入微信群 为满足高分子产学研各界同仁的要求，陆续开通了包括高分子专家学者群在内的几十个专项交流群，也包括高分子产业技术、企业家、博士、研究生、媒体期刊会展协会等群，全覆盖高分子产业或领域。目前汇聚了国内外高校科研院所及企业研发中心的上万名顶尖的专家学者、技术人员及企业家。
申请入群，请先加审核微信号PolymerChina（或长按下方二维码），并请一定注明：高分子+姓名+单位+职称（或学位）+领域（或行业），否则不予受理，资格经过审核后入相关专业群。
