有机太阳电池（OPVs）具有材料结构可控、轻柔、可溶液印刷加工、产品无毒等优点，因此在可穿戴设备和植入式医疗器械等领域具有广泛的应用前景。然而，要实现高效的可拉伸器件，有机太阳电池需要解决一个关键问题，即在给体/受体共混薄膜中形貌结构和电子结构的耦合问题，这代表了机械形变和光物理性能之间的相互作用。
为了解决这一问题，华南理工大学发光材料与器件国家重点实验室的应磊研究员等通过在共轭聚合物PTzBI-Si和P(NDI2OD-T2)的主链中共聚引入柔性片段1,2-二(噻吩-2-基)乙烯和1,8-二(噻吩-2-基)辛烷，实现了对聚合物薄膜多尺度结构的调控，包括吸收与能级、主链构象、有序堆积与聚集结构的调控，显著提高了薄膜的裂纹起始应变（COS）。修饰后的聚合物给体/受体（D/A）的匹配性通过OPV性能进行评价，其中PO-5:NV-10的组合表现出最平衡的机械可拉伸性与光伏性能。进一步通过溶剂添加剂二苄醚对薄膜形貌进行优化，使薄膜的断裂伸长率超过20%的同时，器件的功率转换效率基本不变。
图1. （a）共聚柔性片段可拉伸给/受体材料的制备；（b）不同分子片段的扭转位置数量；（c）模型聚合物链的分子动力学旋转半径分布；（d）Free-standing拉伸测试示意图;（e）给体/受体聚合物材料的应力–应变曲线；（f）BHJ混合薄膜的相对结晶度；（g）BHJ混合薄膜的拉伸性能。
这些结果强调了在实现本征可伸缩的OPV时，选择合适的给体/受体组合的重要性。尽管通过链内修饰等策略可相对容易地提高共轭聚合物薄膜的拉伸性能，但未必能够提供与改性前的D/A组合相同的性能。这是因为电子结构在多个长度尺度上发生变化，包括链内和链间电子相互作用以及介观尺度分布。然而，在有效的D/A匹配时，如PO-5:NV-10共混薄膜，可以在不降低光伏性能的情况下提高薄膜的可拉伸性，这为开发高效的本征可拉伸OPVs提供了一种有效的策略。然而，未来仍需解决一些挑战，例如在拉伸形变过程中，薄膜的多尺度结构的动态行为仍不甚清楚，这需要更复杂与更精准的表征技术，以阐明分子结构和形貌水平上在重复形变过程中的变化。这项工作的成果以 “Intrinsically Stretchable Organic Photovoltaic Thin Films Enabled by Optimized Donor–Acceptor Pairing” 为题发表在《Macromolecules》上，第一作者为华南理工大学博士研究生罗轩昂，通讯作者为华南理工大学的应磊教授和钟文楷副教授。该工作获得国家自然科学基金委的支持。布鲁克海文国家实验室与劳伦斯伯克利国家实验室也为该工作提供重要支持。
原文链接：
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.macromol.3c01349
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