传统弹性体材料因具有出色的机械强度、尺寸和环境稳定性被广泛应用于军事、航空航天等领域。然而，尽管传统弹性体材料具有优异的机械和物理特性，但由于其缺乏内在的修复动力和响应能力，在服役过程中不能自监测和修复网络破坏，因此会不可避免地遭受机械和化学损伤。这些受损的弹性体材料在服役失效后被丢弃会导致严重的环境污染。因此，如何通过分子设计制备可自我报告损伤并修复的高强韧弹性体材料具有重要意义。
近日，四川大学吴锦荣教授团队在聚氨酯弹性体网络中引入对称/非对称氢键构建大而无序的动态硬相（图1）实现了其机械性能强韧化、损伤自报告/修复过程可视化及信息加密-解密。作者通过变温红外（VT-IR）、密度泛函理论（DFT）计算、小角X射线衍射（SAXS）和正电子湮没寿命谱（PALS）证明了聚氨酯弹性体网络中大而无序的动态硬相的形成（图2）。应力松弛谱、双量子固体核磁（DQ-NMR）和分子动力学模拟揭示了弹性体网络的弛豫动力学行为（图2）。研究发现，这种大而无序的硬相使弹性体网络具有双重优势。一方面，网络中大硬相相区的分布使其具有小的自由体积分数、优异的应变诱导结晶和高效的能量耗散能力，从而赋予弹性体高的机械性能（拉伸强度：60.7 MPa）和快的应变自恢复能力（700%应变循环加载6次后网络弛豫4 h即可恢复初始水平）；另一方面，网络中无序硬相的松散堆砌对网络链的限制程度小，赋予了网络较高的弛豫动力学，从而实现聚氨酯弹性体高的修复效率（97.8%）。聚二甲基硅氧烷作为软段之一可赋予该弹性体优异的疏水性（图3）。不对称扩链剂苯并咪唑的荧光特性赋予弹性体荧光强度响应性，可自我报告机械/化学损伤和可视化修复过程，同时在信息加密和解密方面具有潜在的应用前景（图4）。
图2 网络中大而无序的动态硬相形成的证明及弛豫动力学研究
图3 大而无序的动态硬相对机械性能和修复性能的贡献及其疏水性
图4 机械/化学损伤自报告和可视化修复过程及其信息防伪
该工作以“Mechanically robust, self-reporting and healable polyurethane elastomers by incorporating symmetric/asymmetric chain extenders”为题发表于期刊《Materials Horizons》上 (Mater. Horizon. 2024. DOI: 10.1039/D3MH01987J)。四川大学高分子科学与工程学院博士研究生吴海涛为文章第一作者，吴锦荣教授为论文通讯作者，高分子科学与工程学院为通讯单位。该研究工作得到了国家自然科学基金项目（No. 51873110）、四川省科技厅项目（No. 2021YFS0402、2021JDJQ0018）、四川省自然科学基金项目（2022NSFSC1982）和高分子材料国家重点实验室的资助，感谢上海同步辐射（SSRF）的支持。同时感谢中国科学技术大学叶邦角教授、张宏俊教授以及东京大学博士生王豪的支持。
原文链接：
https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2024/mh/d3mh01987j
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