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东华大学廖耀祖/吕伟团队《Adv. Sci.》:分级多孔有机催化膜 - 超高通量持久高效去除微污染物

东华大学廖耀祖/吕伟团队《Adv. Sci.》:分级多孔有机催化膜 - 超高通量持久高效去除微污染物 高分子科技
2024-06-18
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导读:由共轭微孔聚合物催化剂活性薄层、PTPA颗粒堆积的介孔通道和电纺纳米纤维的大孔通道...
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新兴痕量有机污染物的持久性和累积性对人类健康和环境系统构成了威胁,传统处理方法已很难将它们从实际水源中去除。高级氧化技术(AOPs)和膜分离的耦合催化膜是一种先进的水净化技术,在去除微污染物方面具有重大潜力。该技术的核心是开发在高通量下可持久高效去除微污染物的催化膜。因聚合物材料的分子可设计性和可加工性,在多尺度孔隙率和高通量催化膜的构筑上显示出了独特的优越性。然而,由于受到强活性氧(ROS)的攻击,聚合物催化膜往往存在降解效率相对较低、稳定性差、使用寿命短等问题。

在动物组织内,淋巴管分支窦道系统内衬包含一层非连续的淋巴内皮细胞薄膜,形成具有反应器功能分层通道,发挥组织免疫监视功能。同时,这种细胞非连续性增加了薄膜的通透性,有利于捕捉间质成分和免疫细胞迁移。受淋巴内皮细胞薄膜启发,东华大学廖耀祖/吕伟团队制备了一种分级多孔有机催化膜,具有独特的分级多孔通道,可实现超高通量下水中微污染物的快速去除。该催化膜具体由共轭微孔聚合物(PTPA)催化剂活性薄层(1.7 mm)PTPA颗粒堆积的介孔通道和电纺纳米纤维的大孔通道组成。活性薄层中PTPA固有微孔(0.58 nm),可埃米限域活化过硫酸盐(PMS)生成近乎100%1O2,在降解有机微污染物的同时,有效避免了有机膜的自降解。实验研究和密度泛函理论计算结果分析,在埃级限域空间内,PMS发生了热力学上有利的自分解,即S-O键断裂并生成了1O2。分子动力学以及流体动力学模拟结果表明,生物启发的分层多级孔膜结构有利于实现高传质效率和高通量。因此,以双酚A为模拟污染物,该分级多孔有机催化膜可在超高通量下(2574 L m-2 h-1bar-1),持久地(120 h)、高效地催化降解性能(K = 1430.9 min-1>95.0%的降解效率)。该催化膜在痕量新型有机微污染物的去除方面展示出了潜在的应用前景。同时,为高性能有机催化膜的构筑提供了新的设计思路。

1.仿生分级多孔共轭微孔聚合物催化膜示意图

2. PTPA的结构表征与催化性能

3. PTPA的埃级限域催化机理

4.共轭微孔聚合物催化膜的合成及去除性能

5.流体动力学与分子动力学模拟

相关工作以“Conjugated Microporous Polymers-based Catalytic Membranes with Hierarchical Channels for High-Throughput Removal of Micropollutants”为题发表在《Advanced Science》。第一作者为东华大学材料科学与工程学院博士生李加强,通讯作者为廖耀祖教授和吕伟讲师。东华大学于俊荣教授、刘艳彪教授和UCLARichard B. Kaner教授为共同作者。该工作得到了国家自然科学基金、国家重点研发计划项目、上海自然科学基金、上海市优秀学术带头人计划、教育部长江学者奖励计划等经费支撑。


原文链接:

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.202401966


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