输出应力是衡量形状记忆聚合物性能的重要参数。基于形状记忆聚合物和含有纳米材料添加剂的复合材料的致动器已被广泛研究。然而采用低成本材料和可扩展制造工艺开发多功能驱动器结构是非常必要的。特别是对于SMP基复合薄膜或纤维，其驱动性能和变形能力需要进行优化和集成，包括纳米填料的关键作用在内的机理需要深入分析。
图1：PU/CNT复合纤维的制备
近期，郑州大学上媛媛与北京大学曹安源团队研究了由形状记忆聚合物（聚脲PU）和纳米填料（多壁碳纳米管CNT）制成的纤维形致动器（图1）。通过一种适合连续生产的湿纺方法，及热致收缩步骤获得了致密的复合纤维。热处理后的纤维强度和应变都有明显的提高，一根长度为3厘米的纤维可以提起300克的重量，这相当于其自重的3 × 105倍。其中CNT在高密度复合纤维中的作用至关重要。首先，CNT提高了纤维的拉伸取向，另一方面纳米CNT的六角环结构与聚合物的苯基环之间的强相互作用，形成了良好的界面结合。这两个因素都有助于提高复合纤维的机械、电学以及输出性能。
图2：PU/CNT复合纤维力学性能及碳纳米管作用的分析
原始 PU/CNT 纤维中的各向异性 CNT 呈随机排列。当拉伸到一定应变时，CNT 和聚合物链会随应变移动，聚合物链段之间的部分氢键会形成并固定，从而导致暂时的拉伸固定状态。当施加热刺激使分子链之间的氢键解离时，纤维内部的应力被释放，内部 CNT 和聚合物链恢复到原来的无序状态。碳纳米管的导电网络使它可以在热/电两种致动模式下工作，热致动提供了高的驱动应力(33 MPa)，快速的响应(360 ms)，以及高达56.3%的致动应变。通过利用渗透的碳纳米管网络传递到周围的PU基体的焦耳热，复合纤维可以进行电致动，且达到了22 MPa的致动应力。
图4：PU/CNT复合纤维在电致动提升重物和预设计形状记忆的演示。
此外，不同于传统的形状记忆聚合物，由于PU/CNT纤维在室温下拉伸时形成动态键连接，因此无需高温刺激即可实现形状变化。于是在纤维应变线性恢复的基础上，又进一步探究了多维形状的形状记忆（图6）。热处理过程中纤维被设计成多维度的自支撑结构，在外界刺激下（热/电）可以进行可控的空间变形。图中松树，绳圈，小房子，弹簧，花朵，折叠结构的形状记忆说明了PU/CNT复合纤维在一维(应变)、二维和三维空间中均具有快速响应的形状恢复特性。
该研究复合聚脲和碳纳米管，制备出了具有卓越驱动性能的增强复合纤维。且通过各种形状的变化，包括1D、2D和3D形状之间的转换，展示了预编程的空间变形特性。该工作以“Wet-Spinning Carbon Nanotube/Shape Memory Polymer Composite Fibers with High Actuation Stress and Pre-designed Shape Change”为题发表在《Advanced Science》上（DOI：10.1002/advs.202404913）。本工作第一作者为博士生李梦，通讯作者为北京大学曹安源教授和郑州大学上媛媛副教授。该研究得到国家重点研发计划项目的支持。
原文链接：
http://doi.org/10.1002/advs.202404913
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