柔性可穿戴电子产品的蓬勃发展对储能器件的微型化和柔性化提出了日益增长的需求，柔性全固态超级电容器（Flexible solid-state supercapacitors , FSSCs）作为新生代可穿戴储能器件，具有快速充放电速率、高功率密度、长循环寿命及安全性，引起了广泛关注。然而FSSCs的低能量密度限制了其商业应用价值，因此开发设计具有高比电容的电极材料是解决关键科学问题的重要路径之一。二维石墨烯具有高导电性并易于加工，在柔性储能器件领域具有一定的发展前景。然而表面的强范德华力使其堆叠紧密，导致离子传输路径较少，存在质量比电容量低和倍率性能不高的问题。
针对上述问题，近日，东华大学材料科学与工程学院、纤维材料改性国家重点实验室廖耀祖/吕伟课题组提出了通过设计一种多孔三明治结构的共轭微孔聚合物/石墨烯复合薄膜电极的策略，在有效减少了石墨烯纳米片自堆叠，增强电解质浸润面积的同时，引入了高负载量的共轭微孔聚合物赝电容材料，且独特的多孔三明治结构赋予了电极材料丰富的活性位点和离子传输路径，有望进一步提升储能器件性能。将其作为电极制备的FSSC具有220 F g–1的比电容和3345W kg–1的能量密度（图1）。作者通过在Buchwald-Hartwig反应中引入含羟基的第三单体，制备了一种具有良好溶剂分散性和可加工性的亚胺型共轭微孔聚合物（PTPAH），该聚合物具有高比表面积且易于分散在水或极性有机溶剂中（图2）。随后与氧化石墨烯（GO）分散液的共混，通过真空抽滤技术，在两者的氢键和范德华力的驱动下进行层层自组装，还原后成功制备了具有多孔三明治结构的复合膜（PTPAH@rGO）(图3)。本策略制备的PTPAH@rGO复合膜作为电极，在三电极体系测试条件下，该电极具有较好的电化学性能，在1 A g–1的电流密度下具有545 F g–1的质量比电容，并能够在10 A g–1的电流密度下保持450 F g–1的质量比电容，具有83%的优异倍率性能（图4）。将其制备成FSSC，展现了宽电压窗口（–1.4 V -1.4V）和高能量密度（3345W kg–1）（图5）。进一步将其组装成微型超级电容器（MSC），该器件依旧展现了良好的电化学性能和形变稳定性（图6）。
图1 多孔三明治结构薄膜的结构示意图及其电化学工作机理示意图
图2 具有良好溶剂分散性和可加工性的PTPAH的合成方法及其结构性能表征
图3 PTPAH@rGO复合薄膜的制备流程图及其组分分析
原文链接：
https://doi.org/10.1039/D4TA01603C
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