绝缘聚合物具有成本低、力学性能优异等特点，但其在有机太阳能电池(OSCs)领域的应用还有待开发。近日，武汉理工大学王涛教授课题组报道了绝缘聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）对OSCs性能的影响：添加低分子量的PMMA可以更有效地增强活性层的分子π-π堆积，提高光伏性能；另一方面，高分子量PMMA与光伏体系具有更好的相容性，可以很好地分散在光伏组分中形成网络框架，提升OSCs的力学性能和运行稳定性。该成果以“Insulating Polymer Mediated Stability and Photovoltaic Performance of Organic Solar Cells: Influence of Molecular Weight”为题发表在《Advanced Functional Materials》上。文章的通讯作者为王涛教授和刘丹副教授；文章的第一作者是博士研究生夏唯宜。
OSCs以其轻质、可溶液加工以及出色的柔韧性等特点，在柔性电子设备、室内光伏和建筑一体化光伏领域展现出巨大的应用潜力。然而，在器件运行过程中，诸多因素可能诱发OSCs的降解。其中，环境中的水、氧气等外部因素，以及光照、热应力导致的活性层形态变化等内部因素，均会对器件稳定性造成影响。虽然外部因素引起的降解可以通过封装技术得到一定程度的缓解，但内部降解往往与材料的固有特性密切相关，成为制约器件长期稳定运行的关键因素。此外，鉴于器件需在承受外部应力的情况下保持正常工作，机械稳定性同样是其关键性能指标之一。
在这项工作中，作者分别将低分子量(100 Kda, PMMAL)和高分子量(350 Kda, PMMAH)的绝缘聚合物PMMA作为第三组分加入到PM6:BTP-4F-C5-16(简称C5-16)和PM6:L8-BO体系中（图1a）。实验结果表明，这两种PMMA的加入均有助于提升器件的光伏性能（见图1b和e），并有效抑制能量无序（见图1d和g），从而减少非辐射能量损失，进而提高OSCs的开路电压（VOC）。
图1 PMMA在PM6:C5-16和PM6:L8-BO体系中提高光伏性能和机械性能。
特别地，PMMAL显著促进了活性层分子的有序堆积（见图2a-c）和受体分子的结晶度（见图2d），因此，添加PMMAL后，填充因子（FF）得到提高，对器件光伏性能的提升更为显著，分别在PM6:C5-16和PM6:L8-BO体系中实现了18.55%和19.23%的光电转换效率（PCE）。
图2 PMMA增强PM6:C5-16体系的结构有序性，其中低分子量PMMA效果更加显著。
另一方面，PMMAH的加入不仅增强了光伏薄膜的可拉伸性（见图1h），还提升了器件的运行稳定性（见图3）。具体来说，PM6:C5-16器件的T80寿命从240小时延长至750小时。进一步研究表明，PMMAH显著提高了光伏薄膜的形貌稳定性（见图4），并有效抑制了受体分子在老化过程中的聚集现象。
图3 PMMA提升PM6:C5-16器件的运行稳定性，其中高分子PMMA效果更显著。
图4 PMMA保持PM6:C5-16体系的形貌稳定，其中高分子PMMA效果显著。
最终，作者测定了PMMA与给体和受体分子的相容性，并通过示意图（图5）展示了在热老化过程中添加不同分子量PMMA的活性层形貌变化，揭示了PMMAH显著提升器件稳定性的机理。
图5 PMMA在老化过程中抑制共混膜中分子聚集示意图。
综上所述，在OSCs的活性层中加入绝缘聚合物PMMA可以提高OSCs的力学性能、运行稳定性和光伏性能。然而，这种性能的提升与PMMA的分子量有着紧密的联系。低分子量的PMMA因其较高的链段运动能力和较低的链间缠结，有助于活性层分子的有序排列，从而实现更高的器件效率。相反，高分子量的PMMA展现出与给体和受体（尤其是受体）更好的相容性，其长链结构能够在受体相中均匀分散，并通过链间的缠结形成稳定的网络框架，这不仅增强了活性层的机械性能，还限制了形态变化，从而确保了器件的长期运行稳定性。
原文链接：
https://doi.org/10.1002/adfm.202408340
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