近年来，全聚合物太阳能电池因重量轻、可溶液加工制备、热和光稳定性佳以及可制备成柔性薄膜器件等优点，受到广泛关注。通过分子设计和器件工程的共同努力，基于聚合小分子受体（PSMA）的全聚合物太阳能电池的能量转换效率已突破19%。由于缺乏高性能的聚合物受体以及难以获得较为理想的活性层形貌，致使大多数全聚合物太阳能电池的能量转换效率仍落后于最高效的聚合物给体:小分子受体体系的有机太阳能电池。对于本体异质结（BHJ）器件而言，理想的活性层形貌需要给受体之间具有良好共混性，从而确保激子的高效解离。除此之外，适当的结晶性和相纯度对于提高空穴和电子的传输是必要的。然而，由于聚合物给体（PDs）和聚合物受体（PAs）长共轭链间的强缠结以及显著降低的熵值，在很大程度上抑制了聚合物给受体的共混性，从而导致全聚合物太阳能电池的形貌调控陷入困境。
图1. (a) 聚合物受体的分子结构式；(b) 聚合物受体的合成路线；(c) 聚合物受体在氯仿溶液的紫外吸收图；(d) 相关材料在薄膜状态的紫外吸收图；(e) 相关材料的能级示意图.
图2. (a) 密度泛函理论计算的分子构型；(b) 相关材料的表面能测试.
图3. (a) 二元器件的J-V曲线和(b) EQE曲线；(c) 三元器件的J-V曲线和(d) EQE曲线.
图4. (a-c) 二元和三元器件的瞬态吸收光谱图；(d) 二元和三元器件的衰减动力学；(e) 全聚合物太阳能电池的光电流-有效电压曲线，(f) 短路电流密度-光强曲线，(g) 开路电压-光强曲线，(h)瞬态光电压和(i)瞬态光电流曲线.
图5. (a)纯膜和共混膜的二维GIWAXS图，(b)面外和面内方向的一维GIWAXS曲线图.
图6. 共混膜的AFM图和PiFM图.
原文链接：
https://doi.org/10.1002/anie.202405243
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