近期，日本北海道大学龚剑萍教授团队系统地研究了PDGI/PAAm水凝胶在其原态（AP）和膨胀平衡态（WE）下的疲劳行为。水凝胶在膨胀过程中可能产生两种影响其机械行为的效应。一方面，双层之间的机械不匹配可能会影响其性能。PAAm水凝胶层趋向各向同性膨胀，而水不透的PDGI双层则试图保持恒定面积。因此，在一维膨胀的PDGI/PAAm水凝胶中，双层会受到来自膨胀水凝胶层的双轴拉伸，这干扰了其稳定性。另一方面，膨胀还会减少两层之间的力传递。膨胀会削弱PDGI双层与PAAm凝胶层之间的相互作用，从而降低软凝胶层与刚性双层之间的负载传递能力。因此，与AP状态相比，WE状态下的水凝胶表现出较少的应变硬化。因此，比较AP和WE状态下的PDGI/PAAm水凝胶，有助于揭示其抗疲劳性的分子机制。为了评估双层结构的贡献，团队还研究了无双层结构的PAAm水凝胶作为对照样品。通过对比PDGI/PAAm与PAAm凝胶，可以揭示一维膨胀效应及双层结构对抗疲劳性的贡献。还将PDGI/PAAm凝胶的疲劳断裂参数与其他耐疲劳水凝胶进行比较，从而阐明通过不同机制可以实现的疲劳断裂抗性水平。
2024年11月26日，该工作以“Fatigue Behaviors of Anisotropic Hydrogels with a Macroscopic Lamellar Bilayer Structure and Swelling Effects”为题发表在 Macromolecules 上。北海道大学Most Laboni Begum为本文第一作者。北海道大学李薛宇助理教授、龚剑萍教授为本文共同通讯作者。
图1.PDGI/PAAm 水凝胶中的各向异性层状双层结构
图2.单轴拉伸行为
图3.PDGI/PAAm 水凝胶的自恢复动力学
图4.PDGI/PAAm 凝胶的应变速率依赖性行为
图5.通过纯剪切试验获得断裂能量
图6.连续循环载荷下的疲劳损伤测试
图7.疲劳断裂行为
图8.PDGI/PAAm 凝胶疲劳断裂测试期间裂纹尖端前方的局部变形
图9.抗疲劳性断裂
表1.PDGI/PAAm凝胶与其他水凝胶的机械性能比较
综上，本文研究了具有各向异性片层双层结构的自恢复PDGI/PAAm水凝胶的断裂和疲劳性能。通过量化断裂能和两个临界疲劳参数（疲劳阈值G₀和dC/dN对G,β的斜率），证明，硬PDGI片层嵌入在软PAAm层之间，提高了约50倍的断裂能，但仅适度提高了疲劳阈值。然而，与弹性PAAm水凝胶相比，由于PDGI片层的存在，裂纹扩展速率在疲劳阈值以上显著减慢。这可以归因于相对较大的局部变形所暗示的裂纹尖端局部片层-纤维状结构转变机制。PDGI/PAAm水胶的一维溶胀削弱了片层之间的相互作用，导致断裂能降低，并对疲劳阻力曲线的β值产生负面影响。与自修复非晶态水凝胶相比，PDGI/PAAm水凝胶具有相当的力学性能。然而，与预先存在微晶纤维的各向异性水凝胶相比，由于PDGI双层的数量较少和PAAm网络的非晶性质，PDGI/PAAm的水凝胶在断裂和疲劳性能方面要弱得多。
原文链接
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.macromol.4c01698
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