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东华大学胡华伟/陈义旺 Angew: 调控卤化添加剂中的σ-Hole相互作用实现19.8%高性能有机太阳能电池

东华大学胡华伟/陈义旺 Angew: 调控卤化添加剂中的σ-Hole相互作用实现19.8%高性能有机太阳能电池 高分子科技
2025-02-17
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导读:调控σ-Hole相互作用,可有效优化OSCs的多尺度形貌,提升器件性能...
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有机太阳能电池(OSCs)因其轻质、低成本、柔性和溶液加工等优势,在便携电源、柔性穿戴设备和建筑一体化光伏等领域展现出广阔的应用前景。近年来,随着非富勒烯受体材料的创新和器件工程的进步,单结OSCs的光电转换效率已突破20%。然而,活性层的形貌对光电转换过程有着重要影响,如何获得理想的多尺度形貌是提升器件性能的关键。


在众多形貌优化策略中,挥发性固体添加剂因其在热退火后无残留、重复性好和器件稳定性高的特点,展现出巨大的应用潜力。然而,关于这类添加剂的电子结构特性及其与活性层相互作用机制的研究仍较为有限。

作者选取了两种卤素取代的挥发性固体添加剂1,4-二溴苯(DBB)和1,4-二氟-2,5-二溴苯(DFBB),通过理论计算和实验验证,深入探讨了其电子结构特性及对活性层形貌的调控机制。分子表面静电势(ESP)计算结果表明,DFBB具有更高的ESP极值和更强的σ-Hole相互作用位点,能够与受体材料形成更强的非共价相互作用。这种相互作用有效改善了受体的结晶行为,并在成膜过程中平衡了给体和受体的结晶差异,促进了致密分子堆积和有序取向的形成。通过共振软X射线散射(R-SoXS)技术,研究人员进一步发现,DFBB能够提高共混膜的相纯度,并使相分离尺寸更接近激子扩散距离。基于PM6:L8-BO 体系的OSCsDFBB处理后实现了19.2%PCE,显著高于对照组(17.0%)和DBB处理组(18.2%),且展现更优异的器件稳定性。该策略在PM6:Y6PM6:BTP-eC9D18:L8-BO体系中均获验证,其中D18:L8-BO器件获得了19.8%出色PCE。该工作通过理论计算和实验验证,揭示了挥发性固体添加剂的电子结构特性及其对活性层形貌的调控机制。研究结果表明,通过调控σ-Hole相互作用,可以有效优化OSCs的多尺度形貌,从而提升器件性能。


相关成果以《Manipulating σ-Hole Interactions in Halogenated Additives for High-Performance Organic Solar Cells with 19.8% Efficiency》为题,在国际知名期刊《Angewandte Chemie International Edition》上发表,论文第一作者为东华大学硕士研究生熊文昭,共同第一作者为上海第二工业大学崔永杰讲师,通讯作者为东华大学胡华伟教授和江西师范大学陈义旺教授。该工作得到了国家自然科学基金(52333006, 22475037, 22405166, 52103202), 伯克利先进光源BL 11.0.1.2以及上海光源BL16B1的支持。

Figure 1. a) Chemical structures of PM6 and L8-BO. b) Calculated ESP distribution and chemical structures of DBB and DFBB additives. UV-vis absorption spectra of c) PM6 and d) L8-BO treated with different additives. e) Non-covalent interactions by RDG analysis between L8-BO and additives. f-j) 2D GIWAXS patterns of L8-BO with different additives. i) CCL of L8-BO films treated with different additives.


Figure 2. a)  J-V curves. b) PCE histograms. c) EQE spectra. d) JSC-Plight and e) VOC-Plight characteristics and f) Jph-Veff curves. g) TPC curves. h) TPV curves. i) Charge mobilities.


Figure 3. In-situ UV-vis absorption spectra of a) w/o, b) DBB and c) DFBB. Time evolution of acceptor and donor peak positions in PM6:L8-BO d) w/o, e) DBB and f) DFBB. g) Crystallization time of donor and acceptor with different additives. h) Working mechanism of DFBB additive during the film formation.


Figure 4. a-c) component ratios with the film thickness variation. 2D GIWAXS patterns of PM6:L8-BO-based blend film d) w/o, e) with DBB, and f) with DFBB. g)1D line-cuts for PM6:L8-BO-based blend films. h) CCL histograms of 2D GIWAXS data of blend films treated with different additives. i) RSoXS profiles.


Figure 5. J-V characteristic curves of a) PM6:Y6-based, b) PM6:BTP-eC9-based and c) D18:L8-BO-based devices after different treatments. d-f) Corresponding EQE spectra.


原文链接:

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/ange.202500085


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