锂金属负极因超高容量（3860 mAh/g）被视为下一代电池的“圣杯”，但其实际应用受枝晶生长、界面不稳定等问题阻碍，尤其在低温及快充、高电压工况下性能衰减加剧。开发人工界面层替代原生 SEI 对锂金属电池的稳定运行至关重要。目前构建的人工界面层多为无机或有机聚合物，但难以兼顾化学惰性、高锂离子传导性及机械强度等要求。
金属超分子聚合物的出现为这一难题提供了新思路。通过引入金属-有机配位结构作为交联单元，可增强聚合物性能。配位键的动态性赋予其再加工性和自修复能力，而配合物独特的电子与立体化学特性使其具备导电、氧化还原等功能。这使其成为构建人工界面层的理想材料，有望同时满足高化学稳定性、优异机械性能与高离子电导率要求，为锂金属电池的发展带来新机遇。
图1 金属超分子聚合物作为阳极界面保护层（MSP-IPL）的设计与合成
近日，南京大学化学化工学院李承辉教授团队联合金钟教授团队报道了一种利用钛（IV）–多酸（Ti-POMs）作为六齿连接体桥接有机和无机单元的金属超分子聚合物作为阳极界面保护层（MSP-IPL）。所构建的MSP-IPL具有高电化学稳定性、优异的离子传输能力和良好的空气稳定性。由于其优异的成膜性和机械韧性，MSP-IPL能有效避免由尖端效应引起的非均匀锂沉积，从而抑制锂枝晶生长。聚合物骨架中均匀分布的Ti-POMs可高效结合PF6−阴离子，从而提高Li+迁移数（tLi+ = 0.607）并促进Li+均匀分布。动态配位键赋予的再加工性和自修复能力使MSP-IPL能够适应电极体积变化并保持良好的界面接触。实验表明，MSP-IPL包覆的Li||NCM811电池在–20 ℃下循环超500次后容量保持率达86.8%，展现出优异的低温耐受性和循环稳定性。该工作为锂金属电池界面稳定化提供了基于金属–超分子聚合物的新策略。“Titanium-Polyoxometalate Crosslinked Metallo-Supramolecular Polymer as Artificial Interfacial Layer for Highly Persistent and Low-Temperature Tolerant Lithium Metal Batteries”为题发表在最新一期的《Angew. Chem. Int. Ed.》。南京大学博士研究生王耀达和副研究员赵培臣为论文共同第一作者，李承辉教授和金钟教授为论文的共同通讯作者。
图2. MSP-IPL@Li基础性能表征
图3. 锂||铜半电池电化学性能表征
图4. 锂电极形貌及SEI成分分析
图5. 全电池性能表征
图6. 机理分析
图7. 低温性能测试
原文链接：
https://doi.org/10.1002/anie.202508224
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