东华大学武培怡/侯磊团队 ACS Nano：可食用结构色塑料

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东华大学武培怡/侯磊研究团队前期围绕聚合物材料的强韧化开展了一些工作：基于氢键调控策略构筑了高强韧纤维素醚/聚甲基丙烯酸超分子水凝胶，并以此为基础制得兼具高强高模和水塑任意成形的“绿色”塑料(Adv. Mater. 2022, 34, 2201065；Adv. Sci. 2024, 11, 2405301)；通过在合适的弹性体基质中引入具有协同效应的锂键和氢键，构筑了兼有高机械性能、高离子电导率和鲜艳结构色的光子晶体离子弹性体(Adv. Mater. 2023, 35, 2211342)；基于多级相结构调控开发了一种在复杂水环境和空气中均具有极高强度和韧性的“两栖”聚合物材料(Adv. Mater. 2024, 36, 2307290)；基于水介导的相分离演化策略制备高机械强度且室温可再加工的聚合物材料(Matter 2025, 8, 102099)。

东华大学武培怡/侯磊研究团队近期提出一种基于分子相互作用调控策略，该工作利用纤维素衍生物——羟丙基纤维素(HPC)的胆甾型液晶特性，通过引入天然小分子柠檬酸(CA)作为强氢键供体，成功制备出可食用、具有明亮结构色且机械性能优异的塑料替代品。具体而言，HPC在溶液中自组装形成胆甾型液晶结构从而产生结构色，但干燥后螺旋结构塌缩导致透明化；CA通过与HPC形成强氢键而进入胆甾相结构，从而有效抑制了室温干燥过程中HPC胆甾相结构螺距的显著收缩，最终得到在可见光全光谱中具有线性可调的全天然结构色塑料 (图1)。

图1. 可食用结构色塑料的设计、制备与展示

HPC和CA之间的强氢键作用不仅抑制了脱水后HPC胆甾型液晶结构的塌缩，同时有助于材料机械性能的提升(图2)。SEM和SAXS结果显示了CA的引入导致结构色塑料的螺距相比于纯HPC薄膜明显增大。反射光谱进一步表明，当塑料中CA含量从12 wt%增加至16 wt%，其反射波长从434 nm红移至691 nm，且CA含量与塑料的反射波长之间具有良好的线性关系，这为精确调节HPC基塑料的结构色提供了支撑。此外，与纯HPC薄膜相比，HPC/CA塑料的杨氏模量和拉伸断裂强度显著提高，这可归因于CA的物理交联效应。其中，HPC/CA塑料的杨氏模量高达1.6 GPa，断裂强度高达72 MPa，可媲美大多数商用塑料。

图2. 塑料的结构色与机械性能表征

通过低场核磁和红外光谱深入揭示了CA稳定结构色和增强机械性能的分子基础（图3）。CA作为强氢键供体，通过羧基与HPC链上的醚键形成强氢键，插入到胆甾相螺旋结构中限制了分子链运动（低场核磁氢谱显示质子受限增强），起到了物理交联点的作用，从而显著提升了材料的机械强度。红外光谱及二维相关分析进一步揭示了HPC/CA水溶液干燥过程的分子机制以及CA-HPC间氢键的关键主导作用。

图3. HPC/CA结构色塑料形成的分子机制

HPC/CA结构色塑料具有优异的可持续加工及回收性能（图4）。得益于HPC/CA水溶液的剪切变稀特性，可以通过3D打印技术实现复杂图案的加工；此外，还可以通过注塑、折纸等方式加工得到复杂的立体结构。与此同时，由于HPC/CA结构色塑料的氢键基超分子结构，其可以在水的辅助下进行便捷回收，且回收的HPC/CA塑料机械性能和结构色基本不变。

图4. HPC/CA塑料的可持续加工及回收性能

以上研究成果近期以“Edible Structurally Colored Plastics”为题发表在《ACS Nano》上。东华大学化学与化工学院硕士研究生马旭为文章第一作者，通讯作者为武培怡教授和侯磊副研究员。

该研究工作得到了国家自然科学基金等项目的资助与支持，德国于利希中子散射中心(JCNS)吴宝虎博士也参与了该研究。

原文链接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.5c05346

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