粘结剂作为锂硫电池正的关键组分，其性能表现对硫正极的结构稳定性和电化学性能具有决定性影响。当前商业化应用的线性粘结剂普遍存在分子结构无序性强、界面粘结能力不足的缺陷，使得其综合力学性能难以满足高能量密度锂硫电池的实际应用需求。为克服传统线性粘结剂的性能瓶颈，三维交联网络粘结剂的开发与应用展现出显著的技术优势。然而，传统交联型粘结剂的合成过程通常需要使用多种化学助剂，这不仅影响最终产物的纯度，也限制了其在电池体系中的进一步应用；此外，液相聚合过程具有一定的随机性，导致聚合物粘结剂的网络结构难以精确调控。因此，突破传统合成工艺的限制，构建具有均匀、可控且相对纯净网络结构的聚合物粘结剂材料，已成为当前粘结剂材料设计与开发领域亟待解决的关键科学问题。
近期，西南科技大学环境友好能源材料国家重点实验室宋英泽团队与中国工程物理研究院核物理与化学研究所陈洪兵团队、重庆大学尹国路团队深度合作，聚焦先进锂硫电池聚合物粘结剂材料的设计与开发，立足“核科学与关键利用技术”，开发了一种通用的γ射线辐照原位合成三维交联型聚丙烯酰胺（I-PAM）粘结体系的先进合成方法，突破了传统合成手段在粘结网络结构可控性、均匀性和纯净度方面的限制，成功实现了硫正极粘结剂的原位构建。该方法无需添加任何化学助剂，仅通过高能γ射线辐照即可引发丙烯酰胺单体的自由基聚合与交联反应；同时，通过精确调控γ射线的辐照剂量即可实现对粘结剂网络结构的精准可控合成。先分散后原位聚合与交联的方式，进一步确保了粘结剂网络结构的均匀性（图1）。
图1 硫正极中原位构建I-PAM粘结剂体系示意图
基于γ射线辐照聚丙烯酰胺粘结剂网络结构的优越性，硫正极中原位构建的粘结网络展现出优异的粘结性能与显著提升的机械稳定性。借助原位OFDR技术，系统地考察了软包电池在实际运行条件下硫正极的体积变化行为。结果表明，γ射线辐照制备的聚丙烯酰胺粘结剂能够有效抑制硫正极的体积膨胀（图2）。同步辐射X射线3D nano-CT、同步辐射SAXS表征技术联用，从不同尺度范围系统研究了软包电池服役过程中硫正极内部导电材料及硫物种的分散状态。研究发现，在硫正极内部原位构建的均匀且可控的γ射线辐照聚丙烯酰胺粘结网络，能够有效调控电池服役过程中硫的再生与再分布（图3和4）。虚拟仿真实验模拟了锂硫反应过程中硫正极内部应力与应变的演化行为。结果证实，由于I-PAM形成了均匀且稳固的粘结网络结构，硫正极表现出更强的应力扩散能力，显著减少了局部应力集中现象的发生，这在电池循环过程中有助于维持硫正极的结构完整性（图5）。
图2 不同类型粘结剂及其应用于硫正极的机械性能分析
图3硫正极结构的同步辐射X射线3D nano-CT分析
图4 电池充放电前后硫正极电极结构的同步辐射SAXS分析
图5 基于不同粘结剂的硫正极内充放电过程中应力和应变的虚拟仿真分析
γ射线辐照原位构建的高强度聚丙烯酰胺粘结网络通过机械强化、优化硫的再生以及再分布来提升电池性能。因此，将其应用于锂硫软包电池体系，在粘结剂用量仅5.0 wt.%时，仍然可显著提升锂硫电池在严苛条件下的高循环稳定性和能量密度。值得注意的是，即使在贫电解液用量（E/S = 3.0 μL mg–1）条件下, 1.2-Ah的软包电池仍能实现高达410.1 Wh kg–1的能量密度，进一步验证了γ射线辐照技术原位构建高强度硫正极在实际应用中的潜力（图6）。
图6 锂硫软包电池的电化学性能分析
该工作不仅突破了传统粘结剂合成方法的局限性，还创新性的发展了基于同步辐射X射线3D Nano-CT、SAXS、OFDR等多种技术联用的先进表征方法，克服了传统粘结剂分析手段的限制，实现了对粘结剂网络结构在硫正极中作用机制的多层次、全方位解析。研究成果以“γ-Ray irradiated polyacrylamide networks enable high-performance Li||S pouch cells”为题发表在《Nature Communications》上（Nature Communications, 2025, 16, 6729）。西南科技大学2021级博士研究生邹志娟和中国工程物理研究院电子工程研究所刘鹏飞博士为论文的共同第一作者。
原文链接：
https://www.nature.com/articles/s41467-025-61942-4
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