农药的大量使用在促进农业快速发展的同时也不可避免对人类健康和生态环境带来了潜在的威胁。光催化过硫酸盐活化（PC-PMS）技术具有快速降解和矿化各种农药污染物的潜力。近年来，石墨氮化碳（g-C3N4）在PC-PMS系统中去除持久性污染物方面显示出巨大的应用前景。然而，原始g-C3N4的光催化性能受限于其较低的比表面积。此外，传统热剥离法虽增大了g-C₃N₄的比表面积但却加剧七嗪分子链的不完整聚合，导致缓慢的激子解离和严重的面内光生载流子复合，从而限制了其在PC-PMS系统中的水净化性能。因此，设计一种具有高比表面积（HSSA）和高度聚合分子链（HPMC）的g-C3N4以优化其载流子动力学行为来应对这些挑战至关重要。
基于此，石河子大学贾鑫教授，杨斌副教授联合郑州大学李俊副教授，开发了一种“先裁剪后缝补”的创新策略，通过增大比表面积和聚合度的方式来促进激子解离和载流子分离。基于系统的原位光谱表征与密度泛函理论计算，发现富电子污染物吡虫啉和缺电子PMS之间的电势差在g-C3N4表面诱导生成了微电场，这进一步促进了光生载流子的空间分离，同时有效地活化PMS以可持续地产生1O2，即使在各种恶劣的环境条件下也能高效地降解和矿化各种持久性污染物。此外，在户外真实的阳光照射下，该催化剂在定制的连续流动装置中稳定运行20天，始终保持接近100%的污染物去除效率。这项工作强调了协同分子级结构工程在高性能光催化剂设计中用于改善载流子动力学行为的可行性，指导了聚合物基光电材料的合理设计以实现可持续的环境修复和能源应用。
图1 NACN的合成示意图与形态学表征。
图1系统展示了NACN催化剂的合成路线、结构变化以及形貌演化过程，揭示了其形貌和结构演变的机理。
图2 光催化剂的结构表征。
图2通过多种手段系统地揭示光催化剂结构方面的特性，验证了剪切和修复引起的分子水平结构变化。
图3 能带结构与电荷分离性质。
图3全面展示NACN材料在光吸收能力、激子解离、电荷迁移与分离效率等方面的性能提升，揭示其优异光催化性能的电子机制基础。
图4 光催化剂降解性能评价。
图4全面评估了NACN的降解性能、PMS活化能力，重复稳定性及实际应用潜力，验证其作为高效聚合物光催化剂的实际应用前景与规模化应用潜力。
图5 光催化剂的普适性和污染物矿化。
图5通过研究光催化剂对不同农药的去除性能以及改变活性和惰性气氛证明了“裁剪-缝补”策略的通用性。催化剂具有优异的污染物矿化能力和绿色的降解途径。
图6 PC-PMS系统中活性物种及其降解机制的评价。
图6通过结合自由基捕获实验，EPR，电化学分析以及理论计算，揭示了光催化剂高降解和矿化效率背后的机制。
研究者相信，该工作启发了光电聚合物材料的合理设计，并为污染物降解机理提供了独特见解，为可持续水净化技术的大规模工业化发展做出了重要贡献。相关论文在线发表在Nature communications期刊上。石河子大学硕士研究生刘浩和副教授杨斌为论文共同第一作者，通讯作者为化学化工学院贾鑫教授、杨斌副教授和郑州大学李俊副教授。该研究工作获得了国家自然科学基金（22308223, U1703351, 52073179, 22308336），高层次人才启动项目（杨斌），新疆维吾尔自治区天池人才引进计划（杨斌），天山英才支持计划（贾鑫）和高校学科人才引进计划（D20018）等项目的资助和支持。
原文链接：
https://www.nature.com/articles/s41467-025-61185-3
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