2025年7月26日,西北工业大学化学与化工学院孔杰教授、李家源副教授团队联合太原理工大学章日光教授在《Angewandte Chemie International Edition》期刊在线发表题为“ Spillover-Mediated H* Redistribution Promotes Electrocatalytic Acetonitrile Hydrogenation in PEM Reactors ” 研究论文。西北工业大学化学与化工学院博士后黄珊、韩冰莹(太原理工大学)、刘烨(太原理工大学)为共同第一作者,孔杰教授、李家源副教授、章日光教授为共同通讯作者。
电催化乙腈加氢技术(EAH)以水为氢源,在温和条件下可实现乙胺合成。但EAH技术目前面临核心挑战:乙胺生产速率低、析氢(HER)竞争反应严重、能耗高,严重限制了其工业化应用。因此,开发先进电催化剂并匹配有效反应器至关重要。本文设计合成了钯–铜杂化催化剂,实现了氢溢流介导的活性氢(H*)再分配机制:H*由高氢覆盖度的钯溢流扩散至低氢覆盖度的铜,钯上H*覆盖度降低可抑制HER同时保持高效EAH,铜上氢覆盖度的提高可促进EAH且不会引发显著HER。将催化剂应用于质子交换膜(PEM)电解池系统可实现100小时乙胺连续电合成,在低能耗(3.55 kWh kg⁻¹)条件了下获得了超高乙胺生产速率(6160.0 ± 119.1 mmol gcat⁻¹ h⁻¹)及法拉第效率(94.2 ± 1.6 %)。该工作可推动加氢电催化剂设计及相关技术的发展。
图1. 催化剂设计理念
图2. 催化剂表征
图3. 催化剂性能及PEM反应器表现
该项工作得到了国家自然科学基金青年项目(C类)的资助支持。
原文链接:
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202512654
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