Nature Energy∣利用光合系统I功能化的电极组装光生物电化学电池

“Nature Energy∣利用光合系统I功能化的电极组装光生物电化学电池”

文献信息：

Ariel Efrati, Chun-Hua Lu, Dorit Michaeli, Rachel Nechushtai, Sabine Alsaoub, Wolfgang Schuhmann, and Itamar Willner.

https://doi.org/:10.1038/NENERGY.2015.21

Nature Energy 影响因子：67.439

背景介绍

基于天然光合反应中心设计光-生物电化学电池，可将太阳能转化为电能，引起了人们的极大兴趣。在天然光合系统中，光合反应中心与生物催化转化耦合，从而固定CO₂并释放O₂。虽然在天然光系统与电极转换的集成方面取得了重大进展，但光系统与酶结合以产生光生物电催化太阳能电池仍然是一个挑战。

在这里，作者演示了集成的光系统I/葡萄糖氧化酶或葡萄糖脱氢酶光生物电化学电极的组装，通过使用葡萄糖作为燃料的光系统I来增强生物催化剂的光子线路。

图文解读

图1 PSI/酶光电化学电极的组装

（A）PSI/氧化还原酶光电化学电池的示意图。

（B）一种有组织的、光学连接的吡咯喹啉醌

图2 PSI/GOx光电电化学电极逐步组装的电化学和光学表征

（A）经PQQ修饰的ITO电极的循环伏安曲线。

（B）共价连接到PQQ分子层的PSI上的吸收光谱。

（C）Os²⁺/³⁺-聚偏咪唑双联吡啶氧化还原聚合物与PSI界面静电结合的循环伏安曲线。

（D）由PQQ/PSI/Os²⁺/³⁺-聚偏咪唑氧化还原聚合物/GOx聚合物组装产生的电催化阳极电流：

  (1) 0 mM，(2) 10 mM，(3) 20 mM，(4) 30 mM。

（E）在层状阵列的构建过程中记录的吸收光谱：

    (I)与PQQ单分子层相连的PSI。

  （II）与PSI层相关的Os²⁺/³⁺-聚偏咪唑氧化还原聚合物。

  （III）与PSI/Os²⁺/³⁺-聚偏氧基咪唑氧化还原聚合物界面相关的GOx。

图3 PSI/GOx光电化学电极的氧化还原组分对应的能级图

能级表明，在PSI的光激发下，电子转移链被激活。从光激发的PSI到PQQ和从PQQH2到电极的电子转移导致了阳极的阳极光电流的产生，由此产生的P700+通过Os²⁺/³⁺聚合物将GOx连接到生物电催化的葡萄糖氧化。不同氧化还原组分的能级允许电子转移级联产生光电流。

图4由PQQ/PSI/Os2+/3+-聚合物/GOx光生物电化学电极产生的光电流特征

（A）PQQ/PSI/Os²⁺/³⁺-聚偏咪唑氧化还原聚合物/GOx修饰电极在不同浓度葡萄糖下的光流作用光谱：

  (1) 0 mM，(2) 5 mM，(3) 10 mM，(4) 15 mM，(5) 20 mM。

（B）在不同浓度葡萄糖的存在下，用白光（强度0.4 mW)照射层状电极时的“ON/OFF”可切换光电流：

  (1) 0 mM，(2) 10 mM，(3) 20 mM，(4) 30 mM。

  电极偏置在0.0 V与Ag QRE。

（C）在白光照射下，葡萄糖浓度为30 mM时，参考电极之间的光活性电极作为工作电极，Pt板和银丝分别作为反电极和准参考电极的三个电极产生的光电流。

图5 由Pt-纳米簇/PSI/Os²⁺/³⁺/GOx聚合物组成的电极和由该电极产生的阳极电流

（A）Pt-纳米团簇/PSI/Os²⁺/³⁺-聚偏咪唑氧化还原聚合物/GOx组装的一种有组织的光电子转化示意图。

（B）在不同浓度的葡萄糖存在下，层状PSI/GOx电极产生的光电流作用谱：

  (1) 0 mM，(2) 5 mM，(3) 10 mM，(4) 15 mM，(5) 20 mM。

（C）在不同浓度的葡萄糖存在下，层状白光照射的“OON/OFF”可切换光电流：

  (1) 0 mM，(2) 10 mM，(3) 20 mM，(4) 30 mM。

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