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Angweandte Chemie-∣脂质体微反应器光催化去除温室气体一氧化二氮

Angweandte Chemie-∣脂质体微反应器光催化去除温室气体一氧化二氮 iSynFox
2023-03-29
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导读:一氧化二氮(N2O)是一种温室气体,可和臭氧发生反应,由于农业日益集约化,其排放正在迅速增长。用于N2O分解的催化剂通常含有贵金属和/或在高温下运行,这使人们渴望获得更可持续的替代品。

“Angweandte Chemie International Edition∣脂质体微反应器光催化去除温室气体一氧化二氮”

         

文献信息:

         

Samuel E.H. Piper, Carla Casadevall, Erwin Reisner, Thomas A. Clarke, Lars J.C. Jeuker, Andrew J. Gates, and Julea N. Butt. Photocatalytic Removal of the Greenhouse Gas Nitrous Oxide by Liposomal Microreactors.

         

https://doi.org/10.1002/anie.202210572

         

Angweandte Chemie International Edition 影响因子:16.823

         

         

         

背景介绍

         

一氧化二氮(N2O)是一种温室气体,可和臭氧发生反应,由于农业日益集约化,其排放正在迅速增长。用于N2O分解的催化剂通常含有贵金属和/或在高温下运行,这使人们渴望获得更可持续的替代品。

在这里,作者利用了石墨掺杂碳点、MtrCAB蛋白复合物和N2O还原酶组装了脂质体微反应器,在光照下,石墨掺杂碳点产生电子,电子经MtrCAB蛋白复合物转移给N2O还原酶,可将N2O还原为气候中性产物N2。在微反应器中,电子从MtrCAB到N2O还原酶是由甲基紫晶进行介导的。

         

          

    

         

图文解读

         


         

图1 MtrCAB及其在脂质体微反应器中的作用

         

A)基于S. baltica的MtrCAB的晶体结构推演出的S. oneidensis的MtrCAB的晶体结构。血红素(橙色

B)石墨掺杂碳点、MtrCAB蛋白复合物和N2O还原酶分别位于磷脂双分子层的外部、中间和内部,石墨掺杂碳点吸收光能产生电子并传递给MtrCAB蛋白复合物,MtrCAB蛋白复合物跨越磷脂双分子层将电子逐级传递给甲基紫晶(MV)和N2O还原酶,N2O还原酶将N2O还原为N2

注:图中各组分不是按比例排列的,仅用于帮助讨论。

         

         

         

图2 蛋白质脂质体的特征

         

A)含(红色连续线)和不含(黑色连续线)MtrCAB的N2O还原酶的吸光度。圆圈显示了蛋白质脂质体散射对每个光谱的估计贡献,详见支持信息。
B)考马斯亮蓝染色的SDS-PAGE凝胶图像,检测N2O还原酶和MtrCAB。

         

         

         

图3 二亚硫酸盐驱动的蛋白脂质体N2O还原酶活性

         

A)在含有MtrCAB情况下脂质体中N2O还原酶的电子吸收光谱。
在t=0分钟下加入750 μM N2O,箭头表示二亚硫酸盐(315 nm)和还原型MV(395 nm)对应的特征光谱。图中粗线表示t=0 min,细线表示t=1、3、5、7、10和11 min处的光谱。

B)在不含MtrCAB情况下脂质体中N2O还原酶的电子吸收光谱。
在t=0分钟下加入750 μM N2O,箭头表示二亚硫酸盐(315 nm)和还原型MV(395 nm)对应的特征光谱。图中粗线表示t=0 min,细线表示t=1、3、5、7、10和11 min处的光谱。

C)含(红色)和不含(黑色)MtrCAB的蛋白质脂质体氧化二亚硫酸盐的时间过程。
D)含(红色)和不含(黑色)MtrCAB的蛋白质脂质体氧化还原型甲基紫晶的时间过程。

         

         

         

图4 甲基紫晶(MV)在脂质体微反应器中的作用

         

二亚硫酸盐或光照射下的碳点可将MV2+还原为MV+,MV+驱动N2O还原酶还原N2O生成N2


A)在没有MtrCAB的情况下,MV2+被困在脂质体微反应器中。
B)在MtrCAB存在的情况下,胞外石墨掺杂碳点产生的电子可进入脂质体中。

         

         

         

图5 还原N2O的产物的气相色谱分析

         

A)含和不含MtrCAB蛋白质的脂质体微反应器的顶空N2O浓度的差异。
B)含和不含游离N2O还原酶的脂质体微反应器的顶空N2O浓度的差异。


文章链接 :
https://doi.org/10.1002/anie.202210572

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