“Angew Chem Int Ed∣蛋白笼介导的双金属级联催化反应”
文献信息:

Paul Ebensperger, Mariia Zmyslia, Philipp Lohner, Judith Braunreuther, Benedikt Deuringer, Anita Becherer, Regine Suss, Anna Fischer, and Claudia Jessen-Trefzer.
https://doi.org/10.1002/anie.202218413
Angew Chem Int Ed 影响因子:16.823
背景介绍
在这里,作者构建了一个人工蛋白笼,其包含双金属标记的蛋白,可催化一个线性的、两步顺序级联反应。该人工蛋白笼(蛋白质衣壳)内,作者建立了镣催化的烯丙基氨基甲酸酯脱保护(allylcarbamate deprotection)和金催化的环合氢胺化(ring-closing hydroamination)级联反应,吲哚和phenanthridines的产率高达66%。
此外,作者还发现,利用蛋白笼进行封装,可有效稳定金属催化剂活性,免受空气、蛋白质和细胞裂解液等的影响。
图文解读

图1 本研究示意图
图中RuH:带有HaloTag配体的钌催化剂;Au3B:带有亲和素配体的金催化剂。

图2.在水溶液和含蛋白质溶液中的催化剂的催化活性筛选
(A)RuH催化图中S1底物活性的结果,金配合物Au3无活性。
(B)以苯胺衍生物I1为底物,筛选三种不同的金配合物作为催化剂的活性。
(C)所应用的TM配合物的结构。

图3 级联反应的前体底物(吲哚和phenanthridine/phenanthridium)的筛选
(A)两步一锅反应的示意图。
(B)在筛选中测试的分子结构。
(C)筛选结果。

图4.设计的蛋白结构的概述和特性
(A)异源表达蛋白的工程大肠杆菌的构建。
(B)异源表达的蛋白的电泳图。
(C)利用动态光散射(DLS)对Enc::Halo-cpMA测试的图谱。
(D)Enc::Halo-cpMA的扫描透射电镜图谱。

图5 标记Enc::Halo-cpMA
(A)分析标记结果的实验方案。
(B-D)通过天然PAGE和荧光凝胶扫描分析脉冲酶实验结果。

图6.纳米反应器Enc::Halo-cpMA*RuH*Au3B的催化活性
(A)催化反应的实验方案。
(B)以SMe6为反应底物,纳米反应器的催化活性。

图7.游离金属配合物与纳米反应器的催化活性的对比
(A)以SMe6为底物,不同催化剂的相对催化活性。
(B)不同催化剂生产产物PMe6的相对催化活性。
合成生物学相关内容讨论与合作,及文章投稿
欢迎联系我:shalafangjian
了解更多合成生物学内容,请关注 iSynFox 🦊:

